可见光下tio,2光催化氧化氮氧化物研究

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1、一口皑燃螋一⑧天洋大謦硕士学位论文_^啊啊l{啊

2、灌啊-I¨I学科专业：圣生型兰作者姓名：堂量指导教师：堕丛塑塑天津大学研究生院2008年5月可见光下Ti02光催化氧化氮氧化物研究PhotocatalyticOxidationofNitrogen0xidesoverModifiedTitaniaunderVisibleLight学科专业：研究生：指导教师：环境科学张睿谭欣教授天津大学环境科学与工程学院二零零八年五月摘要随着氮氧化物污染问题的加重，光催化氧化法去除氮氧化物的研究近年逐渐引起关注。由于光催化反应条件温和、能耗低、二次污染少，且氮氧化物的氧化路线与自然界

3、具有积极作用的氮的固定过程一致，氧化产物易于回收利用，因此光催化氧化法去除氮氧化物是一项具有极大应用潜力的环境技术。本研究通过改性Ti02光催化剂，在可见光下对N02这一典型氮氧化物进行了光催化氧化去除，并借助XRD、TEM、UV-vis、XPS、FTIR等现代分析仪器对光催化剂进行表征，对催化剂响应可见光、元素掺杂对Ti02光催化剂的改性效果以及光催化氧化N02机理进行探讨和研究。本研究通过水解沉淀法制备了掺氮Ti02光催化剂，将氮引入Ti02的晶格，使Ti02禁带宽度变窄，对可见光产生响应，因此得以在可见光下对N02进行光催化氧化去除，去除率相对纯Ti02有很

4、大提高。不同煅烧温度、掺氮量对改性Ti02光催化氧化N02的效率大有影响，掺氮量0．0160mol、600℃下煅烧2hr的掺氮Ti02光催化剂对N02光催化氧化去除的效率最佳。通过吸附沉积方法制备了掺铁Ti02光催化剂。Fe”进入Ti02晶格，部分取代晶格中的Ti4+，使Ti02晶格发生变形，样品粒径减小，比表面积增大，有利于光催化氧化反应的进行。同时，Fe3+的掺入也可使Ti02对可见光产生响应，吸收光谱向可见光区发生明显红移。在可见光下，掺铁原子百分数0．2％、在600℃下煅烧2hr的掺铁Ti02光催化剂对N02具有最佳的去除效果。氮铁同掺的Ti02光催化剂综

5、合了掺氮、掺铁Ti02光催化剂的优势：晶体生长情况良好，同时保持较小的粒径，有利于光催化反应的进行；Ti02吸收光谱向可见光区扩展，对可见光吸收能力增强，光催化反应得到促进，在可见光下光催化氧化N02的去除率可达95％，且光催化氧化产物为硝酸，吸附在光催化剂表面，可通过水洗方式将氮转移至液相中，同时催化剂得到再生。因此，改性Ti02光催化氧化去除氮氧化物技术具有广阔的应用前景。关键词：光催化；二氧化钛；掺杂；可见光；氮氧化物ABSTRACTAsnitrogenoxidesposeincreasinglyseverepollutionontheenvironment

6、，theirremovalbymeansofphotocatalyticoxidation(PCO)hasdrawnmuchresearchattentionrecently．Becauseofitsmildreactionconditions，lowenergycosts，andlittlesecondarypollution，thePCOofnitrogenoxidesindicatesgreatpotentialinfutureapplication，whilethisoxidationpathwayagreeswithnitrogenfixationinn

7、ature，andtheoxidationproductiSreadytorecycleforuse．ThisstudyaimstoremoveN02undervisiblelightbyphotocatalyticoxidationovermodifiedtitania．WiththeanalysesofXRD，TEM，UV-vis，XPS，andFTIRresults，theresponsetovisiblelight，effectsofelementdoping，andthemechanismofthePCOofN02wereinvestigated．Nit

8、rogen·-dopedZi02waspreparedfollowingthemethodofhydrolyticprecipitation．ByintroducingnitrogenintothelatticeofTi02，thebandgapofTi02wasnarrowed，andTi02becameresponsivetovisiblelightregion．Therefore，N02wasoxidizedundervisiblelight，andtheremovalratesovernitrogen—dopedTi02weremuchhigherthan

9、thato