试析吸附相反应技术制备纳米pd催化剂及其特性研究

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1、浙江大学化学工程与生物工程学系硕士学位论文吸附相反应技术制备纳米Pd催化剂及其特性研究姓名：华向东申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：蒋新20100101摘要本论文研究吸附相反应技术制备Pd／Si02催化剂的过程规律，并通过对氯苯胺的加氢脱氯反应考察其催化性能。论文首先综述了目前氯代有机物脱氯方法的研究进展，简单介绍了纳米Pd催化剂的性能和应用。在总结已有研究成果的基础上，提出了本论文的研究设想和实验思路。作者采用吸附相反应技术在乙醇．水．硅胶体系中通过NaOH与PdS04的反应得到Pd(OH)2／Si02纳米粒子，通过在乙醇的还原作用下部份还原成得到Pd／Si02催化剂。研究中通

2、过透射电子显微镜(TEM)分析粒子形貌、x。射线衍射仪(XRD)分析粒子粒径等，研究了负载量、水浓度等影响因素对产物粒子Pd的粒径和形貌的影响规律。通过这些研究对过程规律有了一个较为清晰的认识：水浓度较小时，反应主要发生在体相和化学吸附层中，而化学吸附层中的反应速率相对较慢，反应物浓度对过程有较大影响；水浓度增加，物理吸附层逐渐形成，反应过程逐渐转移到物理吸附层中，物理吸附层中反应速率极快，反应主要受PdS04进入吸附层的速率控制。作者在吸附相反应技术得到Pd／Si02和Pd(OH)2／Si02催化剂的基础上，利用TEM分析粒子形貌和粒径，并将其应用于对氯苯胺的液相加氢脱氯反应的催化体系

3、。实验首先比较了不同前驱物对催化性能的影响，发现硫酸钯和硝酸钯为前驱物制备的催化剂在脱氯催化过程中活性相当。为了考察硅胶载体表面钯负载量对催化性能的影响，作者比较了不同负载量催化剂的催化活性，发现负载量越高，催化剂粒径越大，催化剂的稳定性越好。实验还比较了在制备Pd(OH)2／Si02过程中的不同水量对催化剂的影响，实验表明，水量为lmL时化学吸附层完全形成，还原得到的Pd粒子与硅胶表面较强的结合，分散性较好，催化活性较高；而水量较高时，碱的电离程度更高，硅胶表面与碱的反应使载体的结构破坏严重，催化剂稳定性较差。最后总结了论文工作，并提出了论文中没有解决的问题，为以后进一步的研究工作明确

4、了方向。关键词：吸附相反应技术；纳米钯催化剂；液相加氢脱氯IIAbstractSynthesisofPd／Si02nanocompositematerialsinananoreactorwhichformedbythewater-richadsorptionlayeronthesurfaceofSi02werestudiedinthisdissertation．Pd／Si02catalystwaspreparedbyethanolpartiallyreducingmethodandthecatalysticpropertieswerestudied．Firstthedissertatio

5、ngeneralizedtheresearchprogressofthechlorinatedorganiccompoundsdechlorinationmethods．ThecharacteristicandapplicationofPdcatalystWassimplyintroduced．Basedonthegeneralizationofresearchthathadbeendone，thedissertation’Sresearchorientationandexperimentstrategieswereproposed．Basedontheadsorptionphasere

6、actortechnology,Pd／Si02nanocompositematerialsweresuccessfullypreparedbyreactionofNaOHwithPdS04andpartialreductioninalcohol-watersystem．TheinfluenceofthesefactorstothesizeandpatternofproductsPdweregainedwiththehelpofmanykindsofanalyticalmethodssuchaSTEM，XRD，andsomerulesweregained：Whenwaterconcentr

7、ationWaslow,reactionmainlyhappenedinchemicaladsorptionphase，inwhichthevelocityWasrelativelylow,thereactantconcentrationmainlyinfluencedonthissituation．Whenwaterconcentrationincreased，physicaladsorptionphaseformedgradua