试析乙醇水蒸气重整制氢ni-cual,2o,3-mxoy（m=mg，zn，la）催化剂研究

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1、天津大学硕士学位论文乙醇水蒸气重整制氢Ni-Cu/Al<,2>O<,3>-MxOy（M=Mg，Zn，La）催化剂研究姓名：刘洁申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：张金利20070501中文摘要化石燃料的日益短缺以及环境污染的日趋严重使无污染性的氢气成为较为理想的二次能源，特别是氢气在燃料电池上的应用成为现在的研究热点。目前人们开始关注从可再生能源中获得氢气，用生物质制氢作为一个可行性的选择正不断的获得重视，乙醇制氢显示出很好的特性，它在有水存在的条件下通过蒸气重整反应进行分解，产生富氢混合物

2、。乙醇水蒸气重整制氢的催化剂已成为目前研究的重点。本论文对乙醇水蒸气重整制氢Ni．Cu／A1203催化剂中添力1]La、Mg、Zn后的催化性能进行研究。通过XRD、TPR、XPS、NH3．TPD和TG／DTA对催化剂进行表征，显示了改性后催化剂酸性的变化、Ni．Cu的分散程度以及Ni．Cu-载体间的互相作用。与A1203载体相比，在其上添}JflMg、La和zn后催化剂的酸性减小。从XRD检测看出，金属的分散程度遵循以下顺序：MgO-A1203>ZnO-A1203>La203．A1203>Y．A1

3、203。TPD和XPS分析显示出Ni．Cu和载体之间强烈的互相作用。活性测试显示了不同催化剂的催化重整活性。Mg改性的催化剂较只有A1203载体的催化剂重整活性更高，主要由于Mg改性后催化剂的酸性降低，金属分散程度高。而La改性的催化剂活性较低，由于Ni在催化剂表面的分散度不高。用NiCu／A1203．MgO和NiCu／A1203-ZnO催化剂进行反应温度的测试，发现在300-600"(?,乙醇完全转化，没有乙烯、乙醛的出现，在600"C氢气的选择性超过90％。对反应后的催化剂进行TG／DTA表征

4、显示了催化剂表面积碳量和积炭类型，发现催化剂中添加zn和Mg可以防止表面积碳的形成。关键词：乙醇水蒸气重整，制氢，Ni催化剂，镧氧化物，镁氧化物，锌氧化物ABSTRACTAsfossilresourcesbecomeinsu伍cientandtheeontinUOUSenergydemandscausethepollution,hydrogenhasbecameallalternativefuelduetoitsnon-pollutingnature．Inparticular，applyinghy

5、drogentOthefuelcellisasubjectofcurrentinterest．Nowadays，itisfocusingonalternativemethodsfortheproductionofhydrogenfromrenewableenergysources．Theproductionofhydrogenfrombiomassisreceivingincreasedattentionasamorefeasibleoptionduetoitsrenewableandcarbon

6、—neutralnature．Particularly，alcoholshaveshowngoodfeaturesforhydrogenproduction．TheyareeasilydecomposedinthepresenceofwaterbysteamreformingreactiongeneratingaH2-richmixture．Nowadays，thecatalystsofhydrogenproductionbysteamreformingethanolweresuggestedto

7、betheemphasisonreaserch．Hydrogenproductionfromethanolsteamreformingoveralumina-supportednickel-coppercatalystsmodifiedwithLa,MgandZnwasstudied．CharacterizationofcatalystsbyXRD，TP＆XPS，TPDofNH3andTG—DTArevealedchangesintheacidity．nickel-copperdispersion

8、andnickel—copper-supportinteractionwiⅡlthetypeofthemodifieraddedtoA1203．TheacidityofcatalystscontainingMg，La,andZnadditivesdecreasedwithrespecttothatsupportedonbareA1203．ThetrendofmetaldispersionderivedfromXRDfollowedtheorder：MgO-A1203>ZnO-A12