探索轻烃催化裂解制乙烯丙烯催化剂的开发研究

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1、浙江大学硕士学谴论文摘要乙烯和丙烯用途广泛，作为最豢要的石油化工产晶，需求暇益增大，尽管近年来生产能力逐年增长，但仍然存在明显的供不应求，这种现象在丙烯中尤为严重。丽传统的稿脑油蒸汽裂解法，存在收率低、能耗大以及产品结构不易调整等缺陷，制约了整个工渡的进一步发展。前人研究发现，使用健化裂解法来代替，可以肖效地克服这些缺陷。而催化涮的研究正是该工艺方法研究的核心，现在世界上报多国家都在进行该方面的研究，并有计划在遥期内投产，因茈开发性能良好的继仡裂解髅纯剂对我国石纯行业的发展意义重大。回顾前入豹研究可以发现，ZSM．5是研究较多也是最有癍霜前景麴催纯剂之一，键

2、其改进型ZRP分子筛在该领域中豹研究很少；此外针对初始两烯收率的磷究较多，两对催佬裁性能稳定性赡磷究较少。本文探索开发了以z姻分子筛必基础的催化剂，在催诧剂筛选和王艺优化的基础上，使臻氧纯携对冀进行受载改性，通过考察改健罐纯裁的耪始活性，嚣烯选择性移反应稳定性等性能，制鍪出较高综合反癍性栽，可能具有工业化应用前景蘸簇纯剂。蓿先对Z赠分子筛作了筛选，邂过考察娃铝比、系列等的影响，发现琏铝比势28．3§戆ZRp，l具有较佳斡楼化性能。接着对其裁备条捧帮反瘴条件进行了优化。发现焙烧温度过高，焙烧时闽过长都不利于较优性能催化剡的获褥，丽700℃下焙烧霹．孙时获得的催

3、他剂性能较好。反应条传中求，正庚烷魄、接触时闻、进料浓度等对反应结果都有很大的影响，而其中又以接触时间的影响最大。在短接触(茎ls)、低浓度(型％)以及一定的水／烃比《摩尔比芝1)的反癍条辞下可获褥较高的两烯收率。并通过实验发现，丙烯比乙烯更容易发生深度反应，因而对催化剂酸性的反映也更敏感。在筛选完催化剂和优化好工芑条件的基础上，首先通过各种氧化物对ZRnl进行单一氧化物改性，发现稀土金属氧化物酶改性效果比碱金属氧化物、碱土金属氧化物以及过渡金属氧化物都要好。而稀土金属氧化物中，Ce02的改性效果要好予La203和Y203，健此时仍无法获得满意的毽化结果，通

4、过调整器种负载王浙涎丈学硕士学位论文艺后稳定性不佳的问题仍未得到解决。因此，在Ce02／zRP．1的基础上，又使用勇一氧纯物对其透孬复合改蛙。研究发瑰，经过Y2饶秘e避复合改性所褥豹催化剂，不仅能获得较高的初始两烯收率，而鼠其反应稳定性也能得到较大的改善。翔粟两者采孀适当翳比铡受载(魏l％％锄。19譬诞她理廷p．1)，反藏15奎时内，活性和选择性的下降幅度都能达到很小(q个百分点)，因而是一种性能理想，有工业应耀前景的蕹化翔。最后，遴避N}

5、3矗pp弱XRD等表征分蛎，来对其性能改善的原因作出一定的解释，认为这与Y203掺杂Ce02网溶体的生成有关。关键词：

6、轻烃，催纯裂解，ZRP，改俄，掺杂Ce02珏浙江大学硕士学位论文ABSTRACTAsthemostimportantbasico唱anicchemicals，ethyleneandpropylenecanbeenuscdinvariousareaSandthemarketdemandforthemgrowsVe叫rapidl弘Alou曲ttheproductionofethyIeneandpropyI阴eincreaseseVe搿year，itcannotrcspondadequatelytosllchrapidincreaSc，esp《：c．allylop

7、mpylene．1飞eseoIe拜nsarecurrently翻a嚣疆fk翱豫dm撕羚lyfb辩羚aph穗aby内e糯alc糙e赫ng，i．e．，sO吒alleds重ea趱e凇l(i秘g．1lhaSal戍心limilall硼，includ堍ne醴hl曲lem辨噬u他(戳slee娃e裂)，鞠uehC02emissions，lowyieldsofethyleneandpro∥lene，di檬culttocontrolthecompositionofolefinsfonnedandS0on．1nordert0dealwiththem，varioustechnolo

8、gyshavebeenproposed．Amongthem，thecataJ”icc忸ckingtechnolog)，isconsideredaSoneofthemosta伯ractiveapproaches．SohowtodeVelopcatalystSwithhighperf．ormance&comeslhele醐ingproblemandm锄y袱游arcbers弼V撕伽scountfiespaytheif雒enlio蕤埝il。As撬islec羲nologymayp毽li秘幻p豫cllceln氆eeo攥ingye鑫搭，developingca鲶l如ccf

9、ackingcatalyslSbyourSelVes