探索蒎烷—α-蒎烯—长叶烯体系汽液平衡的研究

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1、广西大学硕士学位论文蒎烷—α-蒎烯—长叶烯体系汽液平衡的研究姓名：祝远姣申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：陈小鹏;童张法2003.5.1蒎烷一Ⅱ一蒎烯一长叶烯体系汽液平衡的研究+摘要f采用液相和汽相冷凝双循环实验方法、单纯型搜索优化模型参数的数、据处理方法研究了松节油加氢反应产物一蒎烷一Q一蒎烯一长叶烯体系的汽液平衡，建立其相平衡数学模型，为氢化松节油体系的精馏分离过程开发＼提供理论依据和基础数据。1本文工作主要包括以下内容：／以Raney镍为催化剂，在温度353～433K、压力3．0～

2、7．OMPa的条件下由Q一蒎烯催化加氢制备实验原料蒎烷，并用GC--MS法对加氢产物进行定性定量分析，结果表明蒎烷浓度高达99．5％，从而解决了市场上买不到高纯度蒎烷的难题。使用BP×5化学结合相熔凝硅石英毛细管柱(30m×0．32m×0．25um)对氢化松节油进行气相色谱分析，隅定其色谱条件为：二阶程序升温338Kj骘363Kj塑世j423K(5min)，载气：氮气，柱前压：0．07MPa，载气流量：45mL．min一，空气流量：300mL．rain～，氢气流量：30mL．rain～，分流比5

3、0：1，尾吹流量：24mL．min～，检测器温度：523K，汽化室温度：523K，进样量：O．2uL。并用气·质联用和标样相结合对其进行定性定量分析，结果表明其主要成分为。一蒎烯、顺式蒎烷、反式蒎烷、长叶烯等。J／采用改进的EIIis平衡釜和毛细管气相色谱分析方法，在59．34～100．58kPa压力条件下分别测定了高浓度蒎烷421．23K～441．06K和高浓度长叶烯体系501．19K～527．55K的汽液平衡数据，根据稀溶液的溶剂’基金项目：国家自然科学基金资助项日(No29766002)，

4、J’1两青年科学基金资助』日日(No．0135030)广砖自然科学基金资助项目(No．0220005)。符合Raoult定律的规则，由Raoult定律计算出上述实验温度下蒎烷、顺蒎烷和长叶烯的饱和蒸汽压，然后使用EVlEWS数理统计软件分别回归出蒎烷、顺蒎烷和长叶烯AntoiRe方程A、B、C参数；从而建立了蒎烷、顺式蒎烷和长叶烯的饱和蒸汽压与温度的关联式。厨蒎烷有l。以8，o．o00133)：9．299577一—三!兰15旦．A1=9．299577．B1=325．7533，C1=一319．49

5、74；，一jly．4y／4对顺式蒎烷有l删9／0．000133)=9．271801一ii告；罴，A2=9．271801·Bz：321-8889，02：-319．400；对长叶烯有ln@／0．00013班5．97818一揣，A3_5．97818，B3-3．69460．03=-533．714；其计算饱和蒸汽压的相对误差范围为0．046～0．18％，并与对应态基团贡献法估算的蒎烷饱和蒸汽压作了比较。牛／采用改进的EIlis平衡釜测定了蒎烷一Q一蒎烯、Ⅱ～蒎烯一长叶烯、蒎烷一长叶烯三个二元体系及蒎烷一Q

6、一蒎烯一长叶烯三元体系常压汽液厂平衡数据，并经Herington规则检验。(结果表明符合热力学一致性。分别用WjIson和NRTL模型对三个二元体系汽液平衡数据进行了关联，得到了相应的能量参数。对wIIson方程有：Q一蒎烯(1)一蒎烷(2)体系，912'g¨：2426112，921一glI一1740．312；Ⅱ一蒎烯(1)一长叶烯(2)体系，912一91l=2397．481，921一gll=-2931．211；蒎烷(1)一长叶烯(2)体系，912一g¨：3806．733，g：。一g¨=一393

7、5．258。对NRTL方程有：Q一蒎烯(1)一蒎烷(2)体系，g旷gil=-2129．999，92I—gIl=2644．614；q一蒎烯(1)一长叶烯(2)体系，912一“=-2176．757，92l—glI=1630．902；蒎烷(1)一长叶烯(2)体系，乳一g¨一3023．122，g：．～91l=2582．282(J．tool。)。并且使用二元Wilson参数对所测的三元数据进行了推算，计算结果与实验值的平均偏差为0．0027。J关键词：蒎烷、a一蒎烯长叶烯．氢化松节油．汽液平衡／f·STU

8、DYONVAPOUR—LIQUIDEQUILIBRIUMFORPINANE．Q．PINENE．LONGIFOLENESYSTEMABSTRACTThevapor—liquidequilibriumforproductsofturpentinehydrogenationi．e．pinane—a-pinene-longifolenesystemwasinvestigatedbyusingexperimentalmethodwithvapor—liquidaltemativecirculationan