探索生物质气化改性橄榄石载镍催化剂研究

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1、大连理工大学硕士学位论文生物质气化改性橄榄石载镍催化剂研究姓名：徐海龙申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：徐绍平20090601大连理工大学硕士学位论文摘要本论文以制备具有良好活性的焦油水蒸气裂解制氢催化剂为目的，针对橄榄石载镍催化剂活性较低、易失活等缺点和固体热载体催化气化生物质制氢工艺对催化剂的要求，制各了改性橄榄石载镍催化剂。改性载体的制备是以铝酸钙水泥为粘结剂对橄榄石粉进行成型处理，催化剂的制备采用浸渍法。以苯的水蒸气催化转化为模型反应，考察了固定床反应器中苯水蒸气转化工艺条件和催化剂制各条件对催化剂性能的影响。催化剂制备考察包括载体的制备和活性组分负载两个方面，载体制备的考察条

2、件包括粘结剂用量、载体煅烧温度和结构助剂的添加；活性组分负载包括催化剂制备方法和助催化剂的添加。实验结果表明，水泥改性橄榄石负载Ni催化剂在反应温度800℃，水碳比为2．5和质量空速为0．8h"1的条件下，苯的碳转化率为99．4％，产气量为68．5ml／min，产气中各个组分含量分别为H264．3v01．％，CO22．3v01．％，和C0213．4v01．％。此外，对铝酸钙改性橄榄石催化剂进行了500rain的稳定性测试，在所考察的时间范围内催化剂没有发生明显的失活现象，x射线衍射(Ⅺ①)表明活性组分NiO在改性橄榄石载体上比在橄榄石载体上能更好的分散。通过实验工艺条件的考察可知，反应温度、水

3、碳比和质量空速对改性橄榄石载镍催化剂的活性都有较大影响，反应温度以大于或等于750℃为宜；水碳比对催化剂的活性和产气的组成都有影响，水碳比在2．0以上催化剂都能维持很好的活性和稳定性，可以根据实际产气组成的需要来确定反应的水碳比；催化剂的使用空速不宜大于1．1h～。实验还探索性的考察了以坡缕石为粘结剂和以水泥、坡缕石混合粘结剂改性橄榄石载镍催化剂的催化性能。通过实验对比，坡缕石、复合粘结剂改性橄榄石载镍催化剂的活性比水泥改性橄榄石载镍催化剂稍好，而且它们都具有良好的自还原性能。关键词：生物质气化；苯；镍基催化剂；改性橄榄石生物质气化改性橄榄石载镍催化剂研究ResearchonNickel—mo

4、difiedOlivineCatalystsforBiomassGasificationAbstract111emainobjectiveofthispaperistostudycatalystsforbiomassgasificationtarremoval．，nleNi／modifiedolivinecatalystWaspreparedforhydrogenproductionfrombiomassusedinsolidheat—cardersystem．Themodifiedolivine(Mo)supportWasmadebymoldingtheolivineandcalciun'l

5、aluminatecement(CA)andthecatalystWasmadebyimpregnationmethod．Themodifiedcatalysthashigheractivityandstability．111eoperationconditionsandpreparationparametersaredeterminedbyusingbenzeneasthemodelcompoundinajfixedbedreactor．Thecatalystpreparationparameterscontaintwoaspects．Oneissupportpreparationwhich

6、containsbinderaddition,calcinationtemperatureandtheadditionofstructuralpromoter．Theotherisactivecomponentsloadingwhichcontainsloadingmethodsandpromoteraddition．Experimentalresultsshowedthat99．4％carbon-conversioncanbeobtainedatthereactiontemperature8000C，benzeneweighthourlyspacevelocity(WHSV)O．8h一1，s

7、teamtocarbonmolarratio(s／c)2．5．111econtentsoftheproductgaswereH264．3v01．％，CO22．3v01．％andC0213．4v01．％．Inaddition,noobviOUSdeactivationofthecatalystwasobservedduring500minsequentialtest．111eX-raydiffrac