探索煤液化过程中溶剂作用的研究

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1、太原理工大学硕士学位论文煤液化过程中溶剂作用的研究姓名：薛永兵申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：凌开成2001.3.1太原理工大学硕士学位论文摘要本文对杨村烟煤直接液化过程的工艺条件进行了研究，并在最佳工艺条件下重点考察了各种溶剂对煤转化率的影响。最后研究了煤的快速液化行为。一、／f第三章先做了N2气氛下的煤热重实验，得出在400—480℃煤热失重最为剧烈的结论。然后以山东胜利油田渣油(29)和四氢萘(29)为混合溶剂，在氢压7OMpa(冷)的条件下考察了煤直接液化反应中温度、时间、催化剂对煤转化率的影响。得出(1)本实验条件下煤直

2、接液化反应过程大致可被分为三段：①初始高活性阶段②慢速加氢反应阶段③缩聚反应阶段。(2)低温时，随反应时间延长煤转化率上升，而高温时，随反应时间延长煤转化率下降。说明高温长时间对反应不利。(3)对各段的实验数据进行了动力学处理，处理结果认为未加催化剂时，三段的动力学规律均符合一级反应的动力学规律。加入催化剂钼酸铵后，第一段、第二段反应符合一级反应的动力学规律，第三段实验数据不符合一级反应的动力学规律。得出的活化能数据：无催化剂时第一段为358ikJ／m。i．第‘段为43．21kJ／mol，第■段为514kJ／mol。有催化剂叫第一段为20．

3、10kJJ7tool，第二段为3163kJ／mol。(4)低温时添加催化剂后，不仅降低了反应的活化能，而且促进前沥青烯向小分子苯可溶物转化。(5)无催化剂时，从最终转化串看，420。C反应I小时是最佳转化条件。第四章主要研究了煤直接液化中一系列溶剂的作用。得出(I)就所选用的所有溶剂来说，反应温度420。C时，体系反应0．5小时比1小时煤转化率高。(2)用大分f卣链脂肪烃、单环苯系列化合物作溶剂，煤转化率较低，用两环萘系列、二i坏蒽、菲作溶剂效果较好。用四环的联萘酚作溶剂效果最差，其煤转化率低予无溶剂液化时的煤转化率。四氢萘是本研究范围内最

4、好的供氢溶剂，而甲酚在该反应条件下不能看作供氢溶剂。(3)两环芳香化合物作溶剂时，其煤转化率太原理工大学硕士学位论文次序为：部分氢化芳香化合物)带侧链的芳香化合物)芳香化合物)完全氧化芳香化合物(环烷烃)。(4)lEt氢萘与甲酚混合后有协同效应，在等量混合时协同效应达最大值19．20％，但仍低于使用四氢萘作溶剂时的煤转化率；四氢萘与甲基萘混合后也有协同效应，在四氢萘25％(重量)时协同效应达最大值12．09％。说明协同效应与所用溶剂种类与混合浓度有关。(5)在N2与H2的比较实验中，使用惰性溶剂十氢萘与中间性溶剂甲基萘时，气氛对煤转化率影,

5、1．3fP．4,，使用供氢溶剂四氢萘时，气氛对煤转化率影响较大。说明惰性溶剂与中间性溶剂不能促使气相氢有效地转变为活性氢，而供氢溶剂能较好地促使气相氢转变为活性氢。此外，供氢溶剂也能提供、传递和转移活性氢。第血章对煤高温快速液化进行了研究，得出结论：使用强供氢溶剂在适宜的高反应温度及较短的反应时间内可实现高温快速液化。在反应温度490。C反应时间5分钟的条件下煤转化率为7065％，与反应温度420。C反应时间30分钟出现的最高煤转化率71．5％相差无几。由此可见，高温快速液化人大提高了效率，并为以后煤液化工业化以及煤综合利用提供了有用的实验

6、数掘。为了进一步揭示高温快速煤液化反应过程的行为规律，建议设计一套新的高温快速液化反应装、娥～关键词：煤液化溶剂活性氢缩聚反应加氢反廊奎垦垄三查堂堡主堂垡丝娶j塑弘卜AbstractInthisthesistheeffectsofthereactionconditions，especiallykindsandfunctionsofsolventsandprocessofquickliquefaction，werestudiedduringliquefyingYangctmbituminouscoal．InchapterthreeTOAexp

7、erimentshowsthattherateofcoalweightlossreachesmaximumatthetemperaturerangeof400。C一480。CThentheeffectoftemperature，reactiontimeandcatalystwerestudiedinthemixtureofcoal29，tetralin29，petroleumresidue29underhydrogenpressure7．OMpa(cold)．Theconclusionsarereached：(1)Thereactionpr

8、ocessCanbedividedintothreestages：@highreactivitystage；：@lowreactivitystage；@polycondensat