探索汽-液界面上纳米颗粒润湿密度泛函理论研究

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1、北京化工大学硕士学位论文汽-液界面上纳米颗粒润湿密度泛函理论研究姓名：贺永金申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：仲崇立20090603汽一液界面上纳米颗粒润湿密度泛函理论研究摘要本文应用密度泛函理论系统研究了纳米颗粒在流体汽．液平衡界面的润湿行为。在理论模型中，引入改进的基本度量理论(MFMT)描述硬球排斥作用，引入一阶平均球近似理论(FMSA)描述色散作用，主要工作包括以下几个部分：计算了非临界区LJ／s流体的汽．液．固相平衡，在此基础上引入重整化群理论(RG)，精确描述了流体的全局相行为。建立了弯曲表面的表面张力计算方法，并基于所得相平衡，计

2、算了纳米颗粒在汽液平衡条件下的汽．液、汽一固和液．固界面表面张力，得到结果与分子模拟相吻合；根据表面张力，研究并建立了新的Tolman长度计算方法，正确预测了弯曲表面的表面张力变化趋势，分析了不同表面的Tolman长度特性；并进一步探索了超临界流体的表面张力与Tolman长度关系。在准确计算表面张力基础上，通过分析汽．液一固三相共存体系与汽．液、汽．固和液．固两相体系的结构差异，提出了线张力的计算模型；根据线张力，改进了润湿角的计算。研究还表明：在较小纳米颗粒、较强流体．颗粒作用和较高温度条件下，考虑线张力能量贡献对润湿角的预测精度有明显改善。关键词：

3、全局相平衡，表面张力，线张力，Tolman长度，润湿WETTINGBEHAVIoROFNANoPARTICLESATFLUIDINTERFACESAbstractAgeneralizedtheoreticalmodelisdevelopedtodescribethewettingbehaviorofnanoparticlesattheliquid-vaporinterface．Inthemodel，theRGtransformation，thecelltheory,andtheMFMTareintegratedwiththeFMSAmethodtoin

4、vestigatetheglobalphasebehaviorofLJ／sfluid．Themodelaccuratelypredictedthestructureoffluidandtheparticulate．vaporsurfacetension．Thepredictionsofsurfacetensionsforparticulate—liquidinterfaceandparticulateinsupercriticalfluidarealsoreasonable．Especially，Tolmanlengthsforparticulate—

5、fluidinterfaceswereinvestigatedsystematically．ThecorrectpredictionofsurfacetensionfromTolmanlengthindicatesthatouranalysisisreliable．Furthermore，Tolmanlengthasafunctionofsphericalparticulatediameter,particulate—fluidinteractionenergy,andthepropertiesoffluidwasfullydiscussed．Furt

6、hermore，amethodologyforcalculatingthelinetensionandthemodifiedcontactangleisproposedwithinthesameframeworkofthetheory．Thusobtainedglobalphasediagram，surfacetensionandlinetensionareingoodagreementwithsimulationdata．Thepresentworkshowsthatthelinetensionhastheobviouslyinfluenceonth

7、ewettingpropertiesforsmallnanoparticleswithstrongfluid—nanoparticleinteractionandhightemperaturesoffluid．Whileforlargenanoparticles，theeffectcanbeneglected．Inaddition，thenanoparticle’SIII北京化工大学硕士学位论文wettingbehaviorinsidethecriticalregionisalsodiscussedsystematically．Keywords：Glo

8、balphaseequilibria,surfacetension，linetension，T