探究胶束催化丙烯环氧化

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1、河北工业大学硕士学位论文胶束催化丙烯环氧化姓名：魏胜弟申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：冯树波20080501河北工业大学硕士学位论文胶束催化丙烯环氧化摘要在实验室内利用管式固定床对丙烷脱氢催化反应进行了研究。分别以丙烷脱氢生成的C3H8-C3H6-H2混合气体和纯丙烯为原料，采用300mL不锈钢气液搅拌釜式反应器对丙烯环氧化反应在卟啉锰胶束催化体系中进行了研究，通过紫外-可见分光光度计对胶束催化剂结构进行了表征。用气相色谱仪对反应产物进行了分析。丙烷脱氢制丙烯过程的研究结果表明，在Pt/γ-Al2O3,Pt-Na/γ-Al2O3

2、和Pt-Sn-Na/γ-Al2O3三种催化剂中，Pt-Sn-Na/γ-Al2O3催化效果最佳。还原条件为450℃H2中还原2h。实验优化了Pt-Sn-Na/γ-Al2O3催化丙烷脱氢工艺条件，当温度为580℃，丙烷流量40mL/min和催化剂2g时，丙烷转化率为33.2%，丙烯选择性可达84.6%，丙烯收率28.1%。卟啉锰在表面活性剂水溶液中的增溶实验结果表明，TX-100对卟啉锰的增溶效果较好。紫外-可见光谱对卟啉锰在胶束中的增溶位置研究结果表明，卟啉锰增溶于胶束的栅栏层。丙烯为原料的胶束催化丙烯环氧化结果表明，反应体系中H2O2浓度

3、过高反而不利于PO的生成，原因是H2O2与丙烯在卟啉锰催化剂表面竞争吸附。筛选出丙烯环氧化比较好的胶束催化工艺条件为卟啉锰浓度1mmol/L，H2O2浓度20mmol/L，咪唑与卟啉锰摩尔比12:1，TX-100浓度60mmol/L。在丙烯流量50mmol/L和温度30℃的条件下，H2O2利用率可达11.8%，PO收率4.9%。在C3H8-C3H6-H2混合气体为原料的条件下，胶束催化丙烯环氧化实验，未检测到PO。关键词：环氧丙烷，胶束催化，丙烯，丙烷脱氢iMICELLARCATALYSISFORPROPENEEPoXIDATIoNABS

4、TRACTThepropanedehydrogenationwasstudiedintubularfixedreactorsystemThemicellarcatalysisforpropeneepoxidationwasstudiedin300mLstainlesssteelgas—liquildstirredreactor,bothC3H8一C3H6一H2andpropenebeingusedasfeedstocks．ThemicellarcatalysisstructurewascharacterizedbyUV-visspectr

5、ophotometer．TheproductswereanalyzedbygaschromatographyExperimentalresultsofpropanedehydrogenationindicatedthatamongPt／7一A1203，Pt—Na一一A1203andPt—Sn—NaJ7一A1203exhibitedtheoptimumcatalysisperformanceunderthereductiontemperature450。Candreductiontime2hours．Thereactioncondition

6、sinpropanedehydrogenationbyPt—Sn—Na／7一A1203catalysiswereoptimizedWhentemperaturewas580。C，theflowofpropanewas40mL／min，theamountofcatalystwas29andtheconversionofpropanewas33．25％，theselectivityofpropenereached84．62％andtheyieldofpropenewas28．14％．Thesolubilizationexperimentofm

7、anganeneporphyrininsurfactantssolutionindicatedthatTX—．100exhibitedbettersolubilitytomanganeneporphyrin．Thelocationexperimentofmicelle—incorporatedmanganeseporphyrinbyUV-vismethodindicatedthatmanganeseporphyrinwassolubilizedinthepalisadelayerofmicelle．Experimentalresultso

8、fmicellarcatalysissystemindicatedthattoohighH202concentrationwasunfavorabletoformationofPOresult