探究甲醇蒸气转化及甲醇分解过程的研究

《探究甲醇蒸气转化及甲醇分解过程的研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、天津大学博士学位论文甲醇蒸气转化及甲醇分解过程的研究姓名：李言浩申请学位级别：博士专业：化学工艺指导教师：马沛生20020601摘要对甲醇蒸气转化及甲醇分解过程的研究具有十分重要的意义。这不仅是因为甲醇蒸气转化过程可作为重要的氢气来源广泛地用于化工、电子、浮法玻璃等行业，而甲醇分解过程可作为～氧化碳和氢气混合气的造气工艺在化工、机械制造等行业有重要的应用：更重要的是这两个过程在解决日益严重的能源危机和环境问题方面展示出了良好的前景。但到目前为止，国内外对甲醇蒸气转化及甲醇分解过程的研究工作还很不够，还存在着许多问题和争议。本文从以下几个

2、方面对甲醇蒸气转化和甲醇的分解过程进行了研究：(1)建立了一套原位红外跟踪实验装置，利用该装置对不同条件下铜系催化剂上的甲醇蒸气转化和甲醇分解过程进行了实时跟踪研究，尤其是对过程初始开车(Theinitialstart．up)的非稳态过程进行了研究，获得了许多有关过程机理方面的信息。(2)对甲酵分解和甲醇的蒸气转化过程进行了热力学分析。从热力学角度上阐述了过程中可能存在的副反应以及产生某些副产物的可能性，为过程反应网络的确定提供了依据。(3)在与实际的工业装置有可对比性的单管反应器土对甲醇蒸气转化和甲醇的分解过程分别进行了较长周期的动力

3、学实验研究，确定了反应网络。建立了宏观的动力学模型，对过程的动力学行为进行了研究。通过以上研究工作，本文的主要结论是：(1)在铜系催化剂上甲醇分解过程中生成的主要物种是一氧化碳、甲酸甲酯和氢气。甲酸甲酯是甲醇分解过程中的一个中间产物，它最后也分解成一氧化碳和氢气；但通过甲酸甲酯生成一氧化碳和氢气并不是甲醇分解的唯一途径，甲醇也可以直接分解生成一氧化碳和氢气。过程中甲烷是由甲醇的分解产物生成的二次产物。(2)在铜系催化剂上。甲醇的水蒸气转化过程的主要产物是二氧化碳和氢气。过程产生少量的一氧化碳，并且随着温度的升高其量增加。在甲醇的蒸汽转化

4、过程中，二氧化碳的产生并不是以一氧化碳为自F提的。(3)关于甲醇蒸气转化过程是先甲醇分解为一氧化碳和氢气，然后～氧化碳和水发生水煤气的变换反应的所谓传统的分解．变换机理是不正确的。关键词：甲醇，氢气，甲醇分解，蒸气转化．原位红外ABSTRACTIncreasingattentionisbeingpaidtomethanolsteamreformingprocessandprocessofmethanoldecomposition．Thisisnotonlybecausetheprocessofmethanolsteamreforming

5、hasbeenusedasimportantresourcesofhydrogengasinmanyindustryfields，andthemixtureofcarbonmonoxideandhydrogenismadebydecompositionofmethanolinsomecases；butbecausetheseprocessesareofpromisingfutureinenergypreservationandenvironmentprotection．However,forthistwoprocesses，therea

6、remanyworkstodo，suchas，kineticdataarelackingandcontradictorymechanismshavebeenproposed．Inthepresentpaper,investigationshavebeencarriedoutasfollowing：aThereactionprocessesofmethanolsteamreformingandmethanoldecompositionoverCuO／ZnO／A1203catalystwerestudiedrespectivelybyIn—

7、SituInfraredSpectroscopymethodunderdifferentconditions．andinformationforbot}lprocesseswasobtainedb．Thermodynamicanalysesweredoneforbothprocesses．Possiblereactionsandthepossibilitiesofemergingforsomesupposedby—productsweredeterminedthermodynamicatly．C．Kinetictestsforthepr

8、ocesseswereaccomplishedwithatubularreactor'whichiScomparableinsizewiththatofcommercialuse,kineticmodels