三维结构石墨烯基超级电容器电极材料的制备及性能研究

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1、硕士学位论文三维结构石墨烯基超级电容器电极材料的制备及性能研究STUDYONTHESYNTHESISANDPROPERTIESOFSUPERCAPACITORSBASEDON3DSTRUCTUREDGRAPHENEELECTRODES王旭哈尔滨工业大学2015年07月国内图书分类号：TB331学校代码：10213国际图书分类号：621.密级：公开工学硕士学位论文三维结构石墨烯基超级电容器电极材料的制备及性能研究硕士研究生：王旭导师：费维栋教授申请学位：工学硕士学科：材料物理与化学所在单位：材料科学与工程学院答辩日期：2015年06月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIn

2、dex:TB331U.D.C.:621.DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringSTUDYONTHESYNTHESISANDPROPERTIESOFSUPERCAPACITORSBASEDON3DSTRUCTUREDGRAPHENEELECTRODESCandidate：WangXuSupervisor：Prof.FeiWeidongAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpecialty：MaterialsPhysicsandChemistryAffiliation：SchoolofMa

3、terialsScienceandEngineeringDateofDefence：June,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要石墨烯基超级电容器具有大功率密度、高工作效率、长久使用寿命以及轻污染等优势，是取代传统储能系统的理想之选。但石墨烯本身的性质以及其双电层储能理论极限制约了石墨烯基超级电容器在实际应用中的推广。本文将针对以上问题，通过引入混合式三维结构、石墨烯表面改性以及与法拉第电容电极材料复合等途径，研究可有效提高石墨烯基超级电容器电化学储能性能的方法。

4、采用“一步法”通过对Pt/Si基底进行热处理使其表面形成三维多孔结构（Ptnanocup），并采用PECVD法在Ptnanocup表面原位垂直生长石墨烯（VFG），成功制备了三维混合纳米结构石墨烯电极材料（VFG-nanocup）。该材料通过提高单位面积内石墨烯片的数量，使其比表面积相对于平面基底材料增大了两倍。同时，石墨烯片的垂直结构可以优化电荷的传输路径，增加电荷传导和储存的有效面积，为电极材料实现高电化学储能性能提供了保证。研究表面，VFG-nanocup电极材2-42料比电容值高达1052μF/cm，能量密度高达4.88×10Wh/m，电化学储能性能相比于平面二维结构基底的电

5、极材料提高了近三倍。为改善VFG材料本身的疏水性，通过调节反应气体流量比来控制所制备的VFG材料的形貌以及表面状态，并研究其与润湿性之间的关系。实验结果表明，制备具有合适尺寸及分布密度的VFG材料有利于保持其润湿性与电化学性能的平衡，同时，具有高缺陷度的外层石墨烯层可以有效改善整体VFG材料的亲水性。因此，本文提出采用主动式双面旋转等离子体刻蚀方法对制得的VFG材料进行表面处理，通过增加石墨烯片侧壁外层的缺陷度以及顶端边缘的平滑度，实现VFG材料润湿性的改善。经双面旋转等离子体刻蚀后的VFG样品润湿角显著降低，同2时比电容值可提高至1000μF/cm以上。最后，采用电化学沉积法在VF

6、G表面制备不同形貌结构的MnO2以形成VFG/MnO2复合电极材料，通过在双电层电容基础上引入法拉第电容，可以综合两者的优势，获得高性能的混合式电极材料。研究表明，针状VFG/MnO2复合电极材料具有更好的开放性结构，并可充分利用MnO2与VFG两者在储能性能、电学2性能以及形貌结构方面的优势，实现了高达11833μF/cm比电容值，几乎两倍于絮状VFG/MnO2电极材料，相比于纯石墨烯电极材料，其储能性能提高了近十倍。关键词：超级电容器；等离子体增强化学气相沉积；三维混合结构；等离子体刻蚀；复合电极材料-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractGraphene-based

7、supercapacitorsdemonstratehighpotentialforreplacingthetraditionalenergystoragesystembecauseoftheirhighspecificpowercapability,fastcharge/dischargeprocessesandlongcyclelife.However,theintrinsicpropertiesandthetheoreticallimitationi