基于非对称场流分离方法的水环境中腐殖酸聚集特性分析

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1、基于非对称场流分离方法的水环境中腐殖酸聚集特性分析AggregationPropertiesofAqueousHumicAcidbasedonAsymmetricFlowField-flowFractionation专业：市政工程作者姓名：霍进彦指导教师：张宏伟教授天津大学环境科学与工程学院二零一五年十二月摘要腐殖酸是水环境有机污染物的重要组成成分，主要来源于动植物残体的分解。腐殖酸在天然水体中主要以胶体形式存在，含量约数十毫克每升，具有巨大的表面积和表面能，可以与众多金属离子形成稳定的络合物或鳌合物，

2、它还是重要的饮用水消毒副产物前驱物，腐殖酸的存在对水体其他污染物的迁移转化和毒性具有重要影响。腐殖酸含有较多的活性官能团，其形态特征容易受水环境条件（pH、浓度、阴阳离子浓度、固体颗粒等）的影响，腐殖酸本身的特性是影响其与其他物质络合的根本因素。为了了解腐殖酸形态变化与水体环境化学条件的关系，优化腐殖酸去除条件。本文对不同pH、离子强度及浓度条件下腐殖酸的电荷特性及聚集特性进行了研究。马尔文Zeta电位仪的分析表明，一般情况下腐殖酸在水溶液中带负电，随着腐殖酸浓度、离子强度的增大，腐殖酸的电负性减弱；随

3、pH的升高，负电性增强。对于腐殖酸与钙、镁离子形成的络合物而言，钙、镁离子浓度增大，络合物电负性减弱；pH升高、离子强度增大则腐殖酸所带负电荷增多。采用非对称场流分离方法对不同条件下腐殖酸及其络合物的分子量分布进行了研究，并结合场流分离原理及斯托克斯定律和爱因斯坦方程计算得到各个条件下腐殖酸及其络合物的粒径分布。结果如下：（1）腐殖酸随浓度增加，分子量增大而粒径有所减小，腐殖酸的卷曲性增强；由于氢键的影响，pH升高，腐殖酸的分子量、粒径都降低；离子强度的增大抑制了酸性基团的电离，使得腐殖酸的分子量、粒径

4、都有所增加。2+（2）水中溶解的钙/镁离子能够起到架桥作用，促进腐殖酸的聚集，Ca2+与腐殖酸形成的络合物较疏松，而Mg与腐殖酸形成的络合物较紧密。pH也主+要影响腐殖酸络合物氢键的形成，随pH升高，络合物的聚集性减弱。Na会与2+2+Ca、Mg竞争结合电位，影响腐殖酸与钙/镁离子的结合。关键词：分子量；非对称场流分离色谱；腐殖酸；聚集特性；电荷特性ABSTRACTHumicacidisoneofmajorcomponentsofwaterorganicpollutant.Itmainlycomesfr

5、omthedecompositionofanimalandplantresidues,andexistsincolloidalforminnaturalwaters.Thecontentofitisaboutdozensofmilligramsperliter.Withhugesurfaceareaandstrongsurfaceenergy,itcantransformstablecomplexesorchelateswithmanykindsofmetalions.Humicacidisalsoan

6、importantprecursorofdisinfectionbyproducts,andithasimportantimplicationsonthemigrationandtransformationofothertoxicpollutantsinwater.Carryingmorereactivefunctionalgroups,itsmorphologicalcharacteristicislikelytobeaffectedbythewaterenvironmentconditions(pH

7、,concentration,anionandcationconcentration,solidparticles,etc.).Theinherentcharacteristicsofhumicacidarethefundamentalfactoraffectingthecomplexationwithothersubstances.Inordertounderstandtherelationshipbetweenthemorphologicalchangesofhumicacidandchemical

8、conditionsofthewater,andtoimprovetheremovalconditionsofhumicacid,chargepropertiesandaggregationcharacteristicsofhumicacidunderdifferentpH,ionicstrengthandhumicacidconcentrationswerestudied.ThestudyofZetapotentialbyMalvernN