基于量子点二氧化硅微球构建的荧光生物传感器的应用研究

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1、０６５单位代码：１０１８３分类号；级；公开硏巧生学号：２０巧巧２０说密嚇吉林大学硕古学位论文学术单化（）基于量子点／二氧化桂微巧构建的巧光生物传感器的应用研究ＴｈｅＡｐｌｉｃａｔｉｏｎｏｆＦｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅＢｉｏｓｅｎｓｏｒＢａｓｅｄｏｎｐＱｕａｎ山ｍＤｏｔｓ＠Ｓｉ〇２Ｍｉｃｒｏｓｐｈｅ巧ｓ作者姓名：李阳专业：分析化学研巧方向；纳米生物医学分析指导教师：苏星光教授培养单位：化学学院２０１６年４月未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或

2、部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租（、改编等有碍作者著作权的商业性使用但纯学术性使用不在此限。。）否则，应承担侵权的法律责任吉林大学硕±学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交学位论文，是术人在指导教师的指导下，独立进行研究Ｘ作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。己在文中Ｌ对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，巧Ｕ明确方式标明。。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担学位论文作者签名：＾下呵１日期；［年台月６］基于量子点/二氧化硅微球构建的荧光生物传感器的应用研究Theapp

3、licationoffluorescencebiosensorbasedonquantumdots@SiO2microspheres作者姓名：李阳专业名称：分析化学指导教师：苏星光教授学位类别：理学硕士答辩日期：2016年6月中文摘要基于量子点/二氧化硅微球构建的荧光生物传感器的应用研究量子点作为一种新型的荧光探针，比传统的有机荧光染料具有更优异的光学特性，从而引起科研人员越来越多的关注。量子点/二氧化硅微球复合结构可多方面地优化量子点的性能，包括提高了量子点的稳定性、透明稳定的结构保护量子点且不干预荧光信号、大体积和大的比表面积提供便利的表面修饰平台、低毒性增强了量子点的生物相容性等。量子点

4、二氧化硅微球可广泛应用在荧光传感器、比率计检测器、细胞内生物成像、多功能多模式纳米检测器等。论文第一章中，我们主要介绍了量子点的基本性质及合成方法，量子点@二氧化硅微球的分类、合成及生物医学领域中的应用。论文第二章中，我们组装了量子点-金纳米粒子/介孔二氧化硅微球作为一个新型的仿酶纳米检测器用于葡萄糖含量的检测。CdTe量子点和金纳米粒子分别被封装在硅球内核及介孔二氧化硅壳层中，隔离的二氧化硅壳层防止了量子点和金纳米粒子间的能量转移和电子转移过程，因此量子点的荧光强度不会被金纳米粒子猝灭。作为仿生催化剂，金纳米粒子以其葡萄糖氧化酶的特性被广泛应用。在氧气的存在下，金纳米粒子作为催化剂催化葡萄糖

5、的氧化，生成葡萄糖酸和过氧化氢。当体系加入葡萄糖后，葡萄糖吸附在介孔中，随后被氧化，生成过氧化氢通过介孔进入硅球中心，由于发生电子转移，导致量子点荧光强度猝灭。在最佳实验条件下，量子点荧光的猝灭程度和葡萄糖浓度成正比，其线性检测范围为5–200µM，检出限为1.32µM。我们利用设计的仿酶传感器检测血液中葡萄糖含量，结果令人满意。论文第三章中，我们构建了一个基于双色量子点/二氧化硅微球的荧光比率型传感器用于检测锌离子和碘酸根离子。在传感器体系中，红色量子点作为内参比被包覆在硅球内核，且荧光信号不随加入分析物而变化。绿色量子点共价I连接在硅球表面，荧光信号随着加入不同分析物而发生猝灭或恢复。向体

6、系中加入邻二氮菲，邻二氮菲吸附在绿色量子点表面，由于其与CdTe量子点的亲和力，导致绿色量子点荧光猝灭。碱性条件下，锌离子与邻二氮菲发生络合作用，生成可溶性络合物进入溶液中，从而使量子点荧光恢复；酸性条件下，碘酸根离子会与发绿光量子点发生氧化还原反应，使量子点荧光继续猝灭。在最佳条件下，比率计的荧光强度比值与待检测离子浓度呈线性关系。检测锌离子的线性范围为5–100µM，检出限为1.15µM；检测碘酸根离子的线性范围为5–150µM，检出限为1.76µM。我们分别对血液中锌离子含量和食盐中碘酸根含量进行测定，取得了满意的结果。论文第四章中，我们设计了基于量子点/介孔二氧化硅微球的复合物用于药物

7、的靶向传输和可控的药物释放。量子点包覆在硅球内部，介孔硅球的介孔中装载药物，用3-氨基苯硼酸修饰的金纳米粒子封闭介孔的出口，形成一个新型的药物传输系统。当装载药物阿霉素后，由于金纳米粒子阻塞了介孔的出口，介孔二氧化硅复合物封闭着药物避免泄漏，量子点荧光显著猝灭。向体系中加入触发因子过氧化氢后，由于其与金纳米粒子的氢键作用，使金纳米粒子离开硅球表面，导致介孔中的药物阿霉素由于扩散作用向溶液中释放，量