新生态铁锰氧化物和新生态锰氧化物去除水中痕量汞的效能及机理

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1、博士学位论文新生态铁锰氧化物和新生态锰氧化物去除水中痕量汞的效能及机理EFFICIENCYANDMECHANISMOFTRACEMERCURY(II)REMOVALBYINSITUFe-MnANDINSITUMnOx路希鑫哈尔滨工业大学2015年3月国内图书分类号：TU992.3学校代码：10213国际图书分类号：628.162密级：公开工学博士学位论文新生态铁锰氧化物和新生态锰氧化物去除水中痕量汞的效能及机理博士研究生：路希鑫导师：IreneManChiLo教授马军教授申请学位：工学博士学科：市政工程所在单

2、位：市政环境工程学院答辩日期：2015年3月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TU991.2U.D.C:628.162DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringEFFICIENCYANDMECHANISMOFTRACEMERCURY(II)REMOVALBYINSITUFe-MnANDINSITUMnOxCandidate：XixinLuSupervisor：Prof.IreneManChiLoProf.JunMaAcademicDeg

3、reeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：MunicipalEngineeringAffiliation：SchoolofMunicipalandEnvironmentalEngineeringDateofDefence：March,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要随着社会的发展，越来越多的水资源遭受到重金属的污染。汞作为一种重金属，会通过多种途径进入天然水体，造成严

4、重污染。天然水作为饮用水源时，极低的汞浓度就会对人类健康造成毒害。《生活饮用水卫生标准》（GB5749-2006）规定饮用水中汞的最高限值为0.001mg/L。当前，很多除汞方法都是针对废水中较高含量的汞，而水中痕量级别的汞却很难被彻底去除。针对这一难题，本文研究新生态铁锰氧化物（新生态铁锰）和新生态锰氧化物（新生态锰）去除水中痕量汞的效能和机理。本研究工艺以强化混凝技术为基础，考察不同条件下新生态铁锰和新生态锰对痕量汞的去除效能，利用傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X-射线光电子能谱（XPS）等多种手段探讨

5、其去除机理。本文研究了新生态铁锰（KMnO4-FeSO4）对水中痕量Hg(II)的去除，考察了混凝时间、Mn/Fe摩尔比、混凝剂投加量、pH值和温度等实验条件的影响。实验中选用新生态铁（H2O2-FeSO4）、聚合氯化铝PAC和三氯化铁FeCl3作为对照混凝剂。结果表明，在较宽广的投加量范围内、pH6-8.5、温度5℃-35℃，新生态铁锰的汞去除率都要远远高于其它三种混凝剂，这可能是因为新生态铁锰具有较好的吸附和絮凝沉降作用，这样就更好地形成Hg-Fe-Mn的吸附-絮凝-沉降体系，达到较好的除汞效能。实验过程

6、中，Cl-与pH值影响汞的形态，进而影响汞的去除效率。FTIR表明新生态铁锰表面含有羟基基团，可以作为活性吸附电位吸附污染物；XPS表明新生态铁锰以稳定的MnO2或MnOOH和FeOOH的形态存在。同时，XPS显示新生态铁锰强化混凝吸附汞后的沉淀物是Hg-Fe-Mn混合物，这就表示Hg确实能被吸附，从液相中转移到了固相中。上述结果表明，新生态铁锰的除汞机理可能是表面络合-絮凝-沉淀作用。新生态铁锰除汞过程中，新生态锰扮演着重要作用。故而本文单独进行新生态锰的除汞实验，结果却发现单独新生态MnO2（KMnO4和

7、Na2S2O3等摩尔比2.66）对汞的去除作用很弱，几乎不到20%。这从另一个方面证实了新生态铁锰作为一个整体非常重要。但是实验过程中，发现了一个新现象，就是随着Mn/Na2S2O3摩尔比的降低，即硫代硫酸钠过量时，汞去除率却不断增加。这可能是因为不同的Mn/Na2S2O3摩尔比生成的新生态锰具有不同的性质，导致其汞去除能力也不一样。因此，本文设计了一个新工艺新生态锰-PAC复合过程，通过串联两个步骤来考察新生态锰对痕量汞的去除。本工艺中，采用Mn/Na2S2O3摩尔比为1.5时原位生成的新生态锰。新生态锰-

8、PAC复合过程对水中低浓度Hg(II)的去除，考察多种实验条件时间、Mn投加量、pH值和温度等对汞去除率的影响。单因素实验过程中，延长时间、增-I-哈尔滨工业大学工学博士学位论文加Mn投加量、降低pH值和升高温度，都会提高汞去除率。通过实验验证以及对汞形态的分析，初步探讨了新生态锰去除Hg(II)的原因，确定了新生态锰除汞的主要内在因素，即S2-2O3本身是影响新生态锰除汞的主要因素，而其它生成物质