铈锰复合氧化物吸附剂的制备及去除水中砷、磷的研究

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1、苏州科技学院硕士学位论文（全日制专业学位）铈锰复合氧化物吸附剂的制备及去除水中砷、磷的研究学生姓名：吴秋月指导教师姓名：王东田专业领域：建筑与土木工程研究方向：市政工程苏州科技学院环境科学与工程学院二○一四年十二月MasterDissertationofSuzhouUniversityofScienceandTechnologyPreparationofCe-MnbinaryoxidesadsorbentforarsenicandphosphateremovalfromaqueoussolutionMasterCandidate:WuQ

2、iuyueSupervisor:WangDongtian/ZhangGaoshengMajor:ArchitectureandCivilEngineeringResearchArea:MunicipalEngineeringSuzhouUniversityofScienceandTechnologyDepartmentofEnvironmentalScienceandEngineeringDecember,2014苏州科技学院硕士学位论文摘要摘要地下水中砷污染是一个世界性的问题。一般情况下，As(III)与As(V)往往同时存在，而前者

3、的毒性远远高于后者，且比后者更难去除。磷是生物生长的必需营养元素，但其在水中的过量存在造成了水体富营养化。由于磷与砷位于同一主族的相邻位置，它们具有相似的化学结构和性质，因此，磷的吸附行为与As(V)类似。为去除As(III)，通常需要先把As(III)氧化为As(V)。如果有一种吸附剂既可以高效去除As(V)和磷又可以氧化As(III)，那么就可以同时高效去除As(III)、As(V)和磷了。本研究以制备这种吸附剂为目的，把铈氧化物对As(V)、磷的特定吸附性能与二氧化锰的氧化As(III)的性能结合在一起，研制了铈锰复合氧化物吸附材

4、料，并在材料的制备、对As(III)、As(V)和磷的吸附行为与去除机制方面开展了系统的研究。通过上述研究，主要取得了以下成果：1.所制备铈锰复合氧化物由纳米级颗粒组成；主要以无定型形式存在；BET比表面积为157m2·g-1；等电点为6.5。2.利用铈氧化物对As(V)的特定吸附性能及二氧化锰对As(III)的氧化性能，成功制备了可同时高效去除As(III)与As(V)的铈锰复合氧化物吸附材料。该吸附剂可以有效地把As(III)氧化成As(V)，对As(III)与As(V)的最大吸附容量分别为93.5mg·g-1和57.5mg·g-1

5、，且前者明显高于后者，表明该吸附材料对As(III)的去除效果更好。溶液pH对铈锰复合氧化物吸附砷的影响较为明显，随pH升高，吸附量降低；离子强度则影响不大；共存阴离子对吸附影响的大小顺序为：PO3-2-2-2-4>SiO3>CO3>SO4。3铈锰复合氧化物对磷有较好的吸附效果，Langmuir吸附等温线模型可以更好地拟合铈锰复合氧化物对磷的吸附，最大吸附量为28.6mg·g-1(pH7.0)；铈锰复合氧化物对磷具有较高的吸附速率，更符合准二级动力学模型；溶液pH对铈锰复合氧化物吸附磷的影响较为明显，随pH升高，吸附量降低；离子强度则影

6、响不大；共存阴离子对吸2->CO2--2-附影响的大小顺序为：SiO33>Cl≥SO4。4.As(V)在铁锰复合氧化物表面形成了内层络合物而被去除，而As(III)的去除机理明显不同于As(V)，为氧化还原/吸附机制。在As(III)被氧化成As(V)的过程中，二氧化锰的还原溶解导致了固体表面新的活性吸附位的产生是该吸附材料对As(III)吸附容量高于As(V)的原因。铈锰复合氧化物对磷的吸附是特性吸附,形成了内层表面络合物,而不仅仅是静电吸附。磷的主要去除机制是磷酸根取代铈锰复合氧化物表面的羟基。关键词：铈锰复合氧化物，五价砷，三价砷

7、，磷，吸附行为，去除机制I苏州科技学院硕士学位论文ABSTRACTABSTRACTArsenic(As)contaminationingroundwaterhaslongbeenaworldwideproblem.As(III)ismuchmoretoxic,moresoluble,moremobileandthereforemoredifficulttoberemovedthanAs(V).Phosphorus,asanessentialnutrientelement,maycauseeutrophicationifexcessive

8、lyexistinwater.Asphosphorusandarseniclocatednearonthesamehostfamily,theyhavesimilarchemicalstructuresan