碳纸表面二硫化钼纳米墙的制备及电催化析氢研究.pdf

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1、硕士学位论文碳纸表面二硫化钼纳米墙的制备及电催化析氢研究PREPARATIONANDELECTROCATALYTICHYDROGENEVOLUTIONOFMOLYBDENUMDISULFIDENANOWALLSONCARBONPAPER李宝珠哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：O643.36学校代码：10213国际图书分类号：544.4密级：公开理学硕士学位论文碳纸表面二硫化钼纳米墙的制备及电催化析氢研究硕士研究生：李宝珠导师：高波教授申请学位：理学硕士学科：物理学所在单位：物理系答辩日期：2018年6月授予学位单位：

2、哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:O643.36U.D.C:544.4DissertationfortheMasterDegreeinSciencePREPARATIONANDELECTROCATALYTICHYDROGENEVOLUTIONOFMOLYBDENUMDISULFIDENANOWALLSONCARBONPAPERCandidate：BaozhuLiSupervisor：Prof.BoGaoAcademicDegreeAppliedfor：MasterofScienceSpeciality：Physic

3、sAffiliation：DepartmentofPhysicsDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学理学硕士学位论文摘要现代社会的发展对可再生能源和环保能源产生了巨大的需求。氢气(H2)能量密度高以及零碳排放，被誉为未来最理想的能源载体。研究发现，二硫化钼的吸附氢原子的吉布斯自由能接近零，可以作为替代铂族贵金属的析氢反应的催化剂。化学气相沉积法(CVD)被认为是合成大面积、高质量、尺寸和厚度

4、可控的具有不同形貌的二硫化钼(MoS2)最实用技术，包括纳米管、纳米线、纳米片等，这与MoS2的各向异性结构有关。垂直分布的MoS2纳米片由于具有高纵横比的纳米结构导致了广泛的边缘位点暴露，这种结构在析氢反应(HER)中具有很大的潜力。本文采用自制的CVD系统，利用三氧化钼和升化硫作为前驱体的组合，在碳纸表面成功制备垂直分布的MoS2纳米片也就是MoS2纳米墙。为了进一步改善MoS2纳米墙的催化活性，对其进行了氢气处理及合成MoS2/MoOx异质结构。氢气处理碳纸表面制备的MoS2纳米墙，显示了特定的合成后处理MoS2中缺陷数

5、量和HER性能之间的相关性。通过化学气相沉积(CVD)法合成原始的MoS2纳米墙，接着对其进行氢气退火处理，这样就会制造硫空缺从而增加活性位点的数量。其中通入氢气的时间，氢气退火的温度和氢气流速的不同都会影响MoS2纳米墙的催化活性。通过不同气体对MoS2纳米墙退火处理后的催化活性的对比，证明氢气对MoS2纳米墙催化活性的作用。在碳纸表面利用不同的温度条件制备氧化钼，然后对其进行硫化得到MoS2/MoOx异质结构，这样的结构具有提高电催化析氢活性的几个优点。第一，在HER酸性电解质环境中MoS2纳米片充当了底层氧化钼的保护层。

6、第二，MoS2/MoOx结构具有较高的比表面积。第三，底层导电的氧化钼允许有效的电荷收集和电荷转移，以利于进行质子还原反应。关键词：MoS2纳米墙；电催化析氢反应；氢气处理；MoS2/MoOx异质结构；催化活性-I-哈尔滨工业大学理学硕士学位论文AbstractThedevelopmentofmodernsocietyhasahugedemandforrenewableenergyandenvironment-friendlyenergy.Hydrogenhasahighenergydensityandzerocarbonem

7、issions,whichisregardedasthemostidealenergycarrierinthefuture.ItwasfoundthattheGibbsfreeenergyofhydrogenatomsadsorbedbymolybdenumdisulfideisclosetozero,whichcanbeusedasacatalysttothehydrogenevolutionreactionofplatinumgroupnoblemetals.ChemicalVaporDeposition(CVD)isco

8、nsideredtobethemostpracticaltechnologyforsynthesizinglargearea,highquality,sizeandthicknesscontrollableMoS2withdifferentmorphology,includi