Mo2C(W2C)-碳纳米管复合材料的制备及电催化析氢性能

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1、硕士学位论文Mo2C(W2C)-碳纳米管复合材料的制备及电催化析氢性能SYNTHESISOFMo2C(W2C)-CARBONNANOTUBESCOMPOSITEFORELECTROCATALYTICHYDROGENEVOLUTIONREACTION姬敏哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：O657.37学校代码：10213国际图书分类号：543密级：公开理学硕士学位论文Mo2C(W2C)-碳纳米管复合材料的制备及电催化析氢性能硕士研究生：姬敏导师：周育红申请学位：理学硕士学科：化学所在单位：化工与化学学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工

2、业大学ClassifiedIndex:O657.37U.D.C:543DissertationfortheMasterDegreeinScienceSYNTHESISOFMo2C(W2C)–CARBONNANOTUBESCOMPOSITEFORELECTROCATALYTICHYDROGENEVOLUTIONREACTIONCandidate：JiMinSupervisor：ZhouYuhongAcademicDegreeAppliedfor：MasterofScienceSpeciality：ChemistryAffiliation：SchoolofCh

3、emistryandChemicalEngineeringDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学理学硕士论文摘要过渡金属碳化物是近年来备受关注的优质催化材料，由于其具有与Pt相似的能带结构，因而具有很多突出的性能，电催化析氢性能就是其中之一。作为一种潜在的替代贵金属铂、钯的电催化剂，过渡金属碳化物具有自然储量高、价格低廉、催化活性高等优点，易于实现工业化生产，具备解决贵金属铂作为电催化剂难以推广这个难题的能力。但是过渡金属

4、碳化物种类众多，因此在其中选择合适的过渡金属加以研究便显得尤为重要，而钼和钨因其低成本、高丰度使其从众多过渡金属中脱颖而出，由其衍生出来的碳化钼以及碳化钨具备非常杰出的电催化性能。本课题利用简单的原位渗碳进行Mo2C(W2C)-碳纳米管复合材料的制备，首先以(NH4)6Mo7O24·4H2O为钼源合成了Mo-PANI前驱体，经过高温原位渗碳制备出了Mo2C-碳纳米管复合材料—Mo2C/N-C(A)，并对材料一系列表征，结果表明其材料以β-Mo2C为主，呈中空管状结构。通过改变碳化温度和筛选钼源进行材料优化，认为其在800℃下最有最佳性能，电流密度达到10m

5、A/cm2时只需要215mV。对比发现以Na2MoO4·2H2O为钼源所得到的Mo2C-碳纳米管复合材料—Mo2C/N-C(S)具有更优异的析氢性能，这得益于其更好的形貌、更小的Mo2C纳米颗粒(2~3nm)所带来的更大的比表面积和更多的活性位点，其仅需要过电位188mV，即可达到10mA/cm2的电流密度，Tafel斜率仅为58mV/dec。用同样的方法，以(NH4)6H2W12O40·XH2O和Na2WO4·2H2O为钨源，首先合成了W-PANI前驱体，800℃高温渗碳得到两种W2C-碳纳米管复合材料—W2C/N-C(A)和W2C/N-C(S)，经过X

6、RD表征发现W2C/N-C(S)中为纯相W2C而W2C/N-C(A)材料中有较多杂相，通过电化学测试发现W2C/N-C(S)有更好性能，且在酸性条件下达到最好，对其碳化温度和W-C比例进行探索发现其在在800℃性能最优，电流密度为10mA/cm2时，需要过电位245mV，Tafel斜率为73mV/dec，在W:C=2.0:3.0时，电流密度为10mA/cm2时，仅需要过电位222mV，Tafel斜率为70mV/dec。关键词：碳化钼；碳化钨；碳纳米管；析氢-I-哈尔滨工业大学理学硕士论文AbstractTransitionmetalcarbideshave

7、attractedmuchattentioninrecentyearsashigh-qualitycatalyticmaterials.BecausetheyhavesimilarenergybandstructureasPt,sotheyhavemanyoutstandingproperties.Electrocatalytichydrogenevolutionperformanceisoneofthem.Asapotentialalternativetopreciousmetalsplatinμmandpalladiμmelectrocatalysts

8、,transitionmetalcarbideshavethead