Fe3O4基复合材料光催化氧化_吸附同步去除水中砷的研究.pdf

《Fe3O4基复合材料光催化氧化_吸附同步去除水中砷的研究.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、工学博士学位论文Fe3O4基复合材料光催化氧化/吸附同步去除水中砷的研究REMOVALOFARSENICINAQUEOUSSOLUTIONTHROUGHSIMULTANEOUSPHOTOCATALYTICOXIDATIONANDADSORPTIONBYFe3O4BASEDCOMPOSITES孙天一哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：TK121学校代码：10213国际图书分类号:536.08密级：公开工学博士学位论文Fe3O4基复合材料光催化氧化/吸附同步去除水中砷的研究博士研究生：孙天一导师：赵志伟教授申请学位

2、：工学博士学科：市政工程所在单位：环境学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TK311U.D.C.:536.5DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringREMOVALOFARSENICINAQUEOUSSOLUTIONTHROUGHSIMULTANEOUSPHOTOCATALYTICOXIDATIONANDADSORPTIONBYFe3O4BASEDCOMPOSITESCandidate：SunTianyiSupervis

3、or：Prof.ZhaoZhiweiAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：MunicipalEngineeringAffiliation：SchoolofEnvironmentDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要随着经济的快速发展，人类生活、生产活动加剧，水环境中砷污染日益严重。由于有机砷化合物具有较高的水溶性，常规的

4、水处理工艺并不能将其有效去除。有机砷的氧化降解去除过程，往往伴随着无机砷的释放，使得高毒性无机砷在水环境中残留。目前，无机砷去除方法主要有化学沉淀、离子交换、膜过滤、电絮凝和吸附法等。其中，吸附法因其简单易行、处理效率高、成本低廉、水量适应性强而被研究者普遍采用。然而吸附剂与As(III)和有机砷的亲和力大大弱于As(V)，导致其难以有效去除，因此需先将其预氧化，致使处理工艺复杂。本论文分别选取亚砷酸盐（As(III)）和对氨基苯胂酸（阿散酸，p-ASA）分别作为目标污染物，合成并表征一系列兼具紫外或可见光催化活性和吸

5、附性的Fe3O4基复合材料，利用双组分材料能产生协同效应的优势，通过光催化氧化作用将As(III)和p-ASA转化为低毒的As(V)，进而利用吸附作用实现水中砷的高效去除。在此基础上，解析光催化氧化和吸附过程的影响因素，探究光催化氧化/吸附除砷机制。为提高紫外光催化氧化/吸附除砷效果，以ZrO2和CeO2作为紫外光活性组分，合成ZrO2-Fe3O4和CeO2-Fe3O4复合材料，通过理化性质、吸附能力和除砷效能比较，形成了CeO2-Fe3O4紫外光催化氧化/吸附体系，用于去除水中As(III)和p-ASA的效能研究。结

6、果表明:CeO2-Fe3O4投加量为200mg/L，As(III)初始浓度为10mg/L，在中性条件下，紫外光催化30min，As(III)被完全氧化为As(V)。达到吸附平衡时，CeO2-Fe3O4对As(V)的去除率为98%。以p-ASA（10mg-As/L）作为目标污染物，在CeO2-Fe3O4的紫外光催化氧化作用下，反应28min，p-ASA的氧化降解效率可达到100%，达到吸附平衡时，p-ASA降解释放的无机砷去除率可达到99%以上。为节约能耗，更好的利用可见光，通过优选可见光活性组分，构建了CuO-Fe3O

7、4可见光催化氧化/吸附体系，用于去除水中As(III)和p-ASA的效能研究。当CuO-Fe3O4可见光催化/吸附剂投加量为200mg/L，As(III)初始浓度为10mg/L，在中性条件下，可见光催化40min，As(III)完全氧化为As(V)，吸附平衡时，CuO-Fe3O4对As(V)的去除率可达到90%以上。以p-ASA（10mg-As/L）作为目标污染物，在CuO-Fe3O4的可见光催化氧化作用下，反应32min，p-ASA的降解效率可达到100%，释放无机砷的最终吸附去除效率在95%以上。解析了光催化氧化和

8、吸附过程中反应条件对砷去除的影响规律，结果表明：对于p-ASA光催化氧化降解过程，溶解氧含量和pH的增加促进了p-ASA的降解；p-ASA的降解效率随p-ASA初始浓度的增加而降低、随光催化/-I-哈尔滨工业大学工学博士学位论文吸附剂投加量的增加而增大；共存Cl-、HCO−3和HA会通过捕捉自由基或其他方式对p-ASA的光催化氧化