half-heusler中高温热电器件feniti基电极阻挡层材料的研究

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1、分类号TB学校代码10590UDC620密级公开深圳大学硕士学位论文Half-Heusler中高温热电器件Fe/Ni/Ti基电极阻挡层材料的研究刘斌学位类别工程硕士专业学位专业名称材料工程学院（系、所）材料学院指导教师刘福生教授深圳大学学位论文原创性声明和使用授权说明原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文：Half-Heusler中高温热电器件Fe/Ni/Ti基电极阻挡层材料的研究是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品或成果。对本文的研究做出

2、重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律结果由本人承担。论文作者签名：日期：年月日学位论文使用授权说明（必须装订在印刷本首页）本学位论文作者完全了解深圳大学关于收集、保存、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属深圳大学。学校有权保留学位论文并向国家主管部门或其他机构送交论文的电子版和纸质版，允许论文被查阅和借阅。本人授权深圳大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。（涉密学位论文在解密后适用本授权书）论文作者签名：

3、导师签名：日期：年月日日期：年月日Half-Heusler中高温热电器件Fe/Ni/Ti基电极阻挡层材料研究摘要Half-Heusler合金作为一类新型热电材料，其具有优异的电学和机械性能、良好的热稳定性、相对廉价以及环保的组成元素等诸多优势，可以满足大规模商业化热电发电器件应用。Half-Heusler体系的热电材料中，N型和P型的热电材料的ZT值均已突破了1.0，热电器件转换效率的理论计算值也达到了15%，但是，有关热电器件的制备技术的研究则相对较少，而器件电极接头的稳定与否对热电器件的转换效率有着重要的影响。本论通过电弧熔炼、放

4、电等离子烧结及固相反应技术分别制备了N型Hf0.25Zr0.75NiSn0.99Sb0.01及P型FeNb0.88Hf0.12Sbhalf-Heusler热电材料。在800K时，二种材料ZT值均接近1。在此基础上，采用两步SPS烧结法，以纯金属Fe/Ni/Ti及FeNi/TiNi合金作为阻挡层，研究了热电材料/阻档层的扩散界面、接触电阻，并进行了等温时效评价工作，获得了如下几方面的结果：（1）Fe、Ni及FeNi作为N/P-HH阻挡层材料时，连接界面的扩散层厚度小于50μm，接触电阻率16~18μΩ∙cm2。但与HH连接质量较差，Fe

5、、Ni、FeNi/N-HH连接在873K等温时效时断裂，Fe、Ni、FeNi/P-HH连接SPS烧结后断裂。这可能是界面扩散层的产物中存在Fe/Ni-Sn/Sb金属间化合物，这些化合物在873K以下就存在同素异构转变或共析反应、体积突变等，从而引起连接断裂。（2）Ti作为阻挡层与HH的连接牢固，但Ti/N-HH连接界面扩散严重，时效后扩散层厚度~500μm，接触电阻率~18μΩ∙cm2，不适合作为N-HH阻挡层材料。分析其扩散层的产物可能为Ti2Ni、Ti3Sn、(Ti,Zr)Sn。Ti/P-HH连接牢固，扩散慢，时效前后扩散层厚度约

6、8~12μm，扩散层生长速率随时效时间延长逐渐变缓，扩散层平均生长速率约为0.04μm/h。扩散层的产物为：?(Ti、Nb)、Ti3Sb、FeNbSb、TiFe2。连接界面的接触电阻率随时效时间延长增加，最大R2ASC（192h）=0.86μΩ∙cm。Ti作为P-HH阻挡层材料时是可行的。（3）在Ti粉中加入少量Ni粉可以明显抑制Ti/N-HH连接界面的扩散反应层的厚度，时效96h扩散层厚度50μm，降低90%。等温时效后，其接触电阻率11μΩ∙cm2，下降约30%。扩散层的产物为：Ti3Sn、(Hf,Ti,Zr,)Sn、Ti2Ni、

7、TiNi、Ti2Sn。使用TiNi作为P-HH阻挡层材料时，界面扩散层厚度约为10μm，接触电阻率约为1μΩ∙cm2，与Ti/P-HH较为接近；其扩散层的产物为Nb4Sb3、(Fe(HT2)Ni)、FeTi。同时，TiNi高IHalf-Heusler中高温热电器件Fe/Ni/Ti基电极阻挡层材料研究温抗氧化性、机械性能优于Ti，较为适合作为中高温N/P-HH热电器件电极阻挡层材料。TiNi作为PN-HH阻挡层材料时，热稳定性高，阻挡层厚度在时效初始的24h内增长较快，分别为0.125μm/h、0.04μm/h，此后，扩散层增长缓慢，

8、阻挡层厚度趋于稳定，有效降低接触电阻率随时效时间的变化，有助于提高器件的稳定性。关键词：half-Heusler；热电器件；阻挡层；界面扩散、接触电阻率；等温时效致谢本文得到国家自然科学基金项目（51571144和115