钼负载型催化剂对燃煤烟气汞催化氧化作用的实验研究

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1、分类号举马学校代码密级博士学位论文钼负载型催化剂对燃煤烟气汞催化氧化作用的实验研究学位申请人：赵波学科专业：热能工程指导教师：徐明厚教授刘小伟副教授答辩日期：年月ADissertationSubmittedinpartialFulfillmentoftheRequirementfortheDegreeofDoctorofphilosophyinEngineeringExperimentalStudyonFlueGasMercuryOxidizedbyMolybdenumModifiedCatalystsPh.D.Candidate:

2、ZhaoBoMajor:ThermalEngineeringSupervisor:Prof.XuMinghouA/Prof.LiuXiaoweiHuazhongUniversityofScienceandTechnologyWuhan,430074,P.R.ChinaMay,2015独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中己经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的研宄成果。对本文的研宄做出贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人完全意识

3、到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，艮口学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本论文属〒不。请在以上方框内打“”学位论文作者签名指导教师签名：年、月厂日丨纟年、月曰华中科技大学博士学位论文搞要作为最大的人为汞排放源，从燃煤电厂中释

4、放的汞受到了越来越多的关注。利用燃煤电厂配置的烟气污染物控制装协同脱除单质汞是一种经济可行的汞排放控制方式。其主体思想是利用湿法脱硫装置将控制在脱硫水中，该方法的应用前提是需要将烟气中的氧化成以提高烟气中二价汞的含量，此探索一种高效的汞氧化催化剂对于解决燃煤电厂中汞排放问题具有重要的科学研宄和工程应用价值。针对脱硝研宄中在钛钒催化剂中添加后会明显增强催、化剂的抗硫和抗砷中毒能力的特性。本文首先探讨了在这种传统脱硝催化剂催化氧化汞的过程中所起的作用。结果显示当在中添加后显著提高了催化剂在机气氛下氧化汞的能力。不含的催化剂并没有表现出任

5、何氧化汞的能力，因此可以推测在氧化的过程中所起的作用并不是直接参与的氧化过程而是协助将氧化成。催化氧化的过程遵循机理。随后讨论了各种燃煤烟气成分对催化氧化的影响以及该催化剂在真实燃煤烟气中氧化的能力。燃煤烟气成分影响的实验结果表明为催化氧化汞提供了必须的晶格氧，因此在有存在的气氛中，显著促进了其对汞的氧化。则无论在有无存在的条件下，均会促进该催化剂对的氧化。烟气中存在的，和则抑制了该催化剂对的氧化，对氧化汞的抑制作用最强，而且对催化剂表面造成了不可逆的损坏。在实际电厂燃煤烟气中，该催化剂表现出了较强的汞氧化能力，其脱汞效率能够达到以

6、上，该实际电厂所配置的选择性催化还原脱硝系统却表现出了极差的汞氧化能力，主要原因在于该脱硝系统已经在这种复杂的高温环境中运行了，其催化氧化汞的活性受到了较大程度抑制。探讨了载锰碳纳米管和钼改性载锰碳纳米管这类低温催化剂催化氧化汞的性能，结果表明在无存在的情况下也能在较低温度下华中科技大学博士学位论文°较好的催化氧化，而且在有少量存在时即可达到较高的汞氧化效率，而且催化氧化的过程遵循机理。但是该催化剂抵抗的能力较差，烟气中仅有的也可使催化剂失去氧化汞的能力，因为会直接与中的活性成分发生反应生成锰的硫酸盐，严重影响催化剂氧化汞的活性。则

7、表现出了较强的抵抗能力，而且低浓度促进了对的氧化，主要原因在于能够使向利于汞氧化的转化，会将烟气中的氧化成二价汞，并且与比它与具有更强的亲和力，因此的添加同时保证了催化剂中的催化活性。长时间复杂烟气测试结果表明是一种高效的低温汞氧化催化剂，并且其催化氧化的过程仍然遵循机理。结合的对高浓度的强抵抗特性，将该钼改性碳基材料应用于富氧高浓度气氛中去脱除。作为对比，文中也讨论了一种商业活性炭对富氧烟气中的脱除效果。结果表明高浓度不会对该商业活性炭吸附汞造成影响，但是高浓度的和却严重抑制了该活性炭对汞的吸附，因此该活性炭并不适用于在富氧条件下

8、对汞的脱除。而对这种钼改性碳纳米管，尽管会强烈抑制对汞的氧化，但是高浓度的存在减弱了这种抑制作用，的存在则完全消除了的不利影响主要原因在于催化剂表面活性锰成分与的结合能力要远远强于它与的结合能力。复杂富氧燃烧模拟烟气测试结果表明是一种