凹凸棒土载体的催化剂制备及其燃煤烟气脱汞性能研究

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1、学号：12102809常州大学硕士学位论文凹凸棒土载体的催化剂制备及其燃煤烟气脱汞性能研究研究生___________施冬雷指导教师许琦教授陈若愚研究员学科、专业名称__________工业催化研究方向新型化工材料2015年6月PreparationofAttapulgiteCarrierCatalystsandItsPerformanceofMercuryRemovalinCoal-firedFlueGasADissertationSubmittedtoChangzhouUniversityByS

2、hiDonglei(IndustrialCatalysis)DissertationSupervisors:Prof.XuQiProf.ChenRuoyuJune,2015常州大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：_________

3、______________签字日期：年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了解常州大学有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在_____年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。学位论文作者

4、签名：_________签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日中文摘要汞具有高毒性、持久性、挥发性、生物累积性等特点，对人体及其他生物危害巨大，近年来受到极大的关注。燃煤烟气中汞的排放是大气汞污染的主要来源，对生态环境造成直接和潜在的危害，因此控制烟气中汞的排放成为控制汞污染的关键。活性炭喷射吸附脱汞是一种简单易行的燃后脱汞方式，但由于其成本高、汞吸附量有限且被吸附的汞重新释放进入大气产生二次污染等问题，限制了其推广应用。通过催化剂催化氧化，将Hg13氧化为易溶于水且易附着在颗粒物上的Hg2+是

5、研究燃煤烟气脱汞的新途径。本论文采用共沉淀法、溶胶-凝胶法、浸渍法制备了MnOx/ATP、CeO2/ATP、KBr/ATP催化剂，以期待实现汞的高效氧化及脱除。本文在实验室小型固定床上考察了催化剂的脱汞性能，主要考察了模拟烟气脱汞温度（100〜260oC)、活性成分与ATP比例、烟气组分（〇2、SO2、CI2、NO)对汞脱除的影响。实验结果表明：当固定床反应温度为180oC，MnOx与ATP的比例为1:3时，MnOx/ATP催化剂的汞脱除和氧化效率达到85.71%和74.16%;当固定床反应温度为2

6、00oC，Ce〇2与ATP的比例为1:3时，Ce〇2/ATP催化剂的汞脱除和氧化效率达到97.75%和92.23%;当固定床反应温度为200oC，KBr占KBr/ATP催化剂的质量分数为7%时，KBr/ATP催化剂的汞脱除和氧化效率达到74.78%和68.24%。烟气组分中〇2对Hg10的氧化起到促进作用，当模拟烟气中氧气的比例达到6%时，汞的氧化效率趋于平稳；SO2对Hg10的氧化影响大，随着SO2浓度的升高，汞的氧化升高，当SO2浓度超过500ppm时，汞的氧化效率降低。CU和NO均能促进催化剂

7、的汞氧化性能，且C12的促进作用比NO明显。为了进一步了解燃煤烟气排放过程中汞与氯气的反应机理，本文以Ce〇2/ATP(1:3)催化剂为对象，在模拟烟气情况下探讨了汞的均相氧化反应动力学。主要研究了，在不同温度、不同氯气浓度以及不同停留时间下的汞的均相氧化反应动力学，得出模拟烟气情况下汞的均相氧化的总速率方程：dCHg=_kxC0.137xC0.550，反应速率常数为：dtHgCl2k=0.7563exp(_56583^T)关键词：凹凸棒土；零价汞；催化剂；催化氧化；均相氧化反应动力学IABSTRA

8、CTMercuryhashightoxicity,lastingstability,strongvolatility,bioaccumulationandothercharacteristics.Theemissionmercurywithgreatharmtohumanandotherorganismshasreceivedagreatdealofattentioninrecentyears.Mercuryemissionincoal-firedfluegasist