裂变产物钯在酸性溶液及其离子液体中的电化学行为研究

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1、上海交通大学硕士学位论文裂变产物钯在酸性溶液及其离子液体中的电化学行为研究硕士研究生：顾帅学号：1120209269导师：韦悦周教授副导师：刘瑞芹老师申请学位：工学硕士学科：核科学与技术所在单位：机械与动力工程学院答辩日期：2014年2月授予学位单位：上海交通大学DissertationSubmittedtoShanghaiJiaoTongUniversityfortheDegreeofMasterELECTROCHEMICALBEHAVIOROFFISSIONPRODUCTPALLADIUMINACIDA

2、NDIONICLIQUIDSOLUTIONSCandidate：ShuaiGuStudentID:1120209269Supervisor：Prof.YuezhouWeiAssistantSupervisor:LectureRuiqinLiuAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：NuclearScienceandTechnologyAffiliation：SchoolofMechanicalEngineeringDateofDefenc

3、e：February,2014Degree-Conferring-Institution：ShanghaiJiaoTongUniversity上海交通大学硕士学位论文答辩决议书所在姓名顾帅学号1120209269核科学与技术学科答辩答辩指导教师韦悦周2015-01-22机动学院F307日期地点论文题目裂变产物钯(Pd)在酸性溶液及其离子液体中的电化学行为研究投票表决结果：//（同意票数/实到委员数/应到委员数）答辩结论：□通过□未通过评语和决议：核燃料在反应堆中燃烧后卸出的乏燃料中含有较多的贵金属元素，这些

4、贵金属元素含量远远大于地壳中的含量，而且若不加分离将影响乏燃料的最终处置体——玻璃固化体的稳定性，该文研究了乏燃料中裂变产生的贵金属钯和铑的电化学行为成核动力学，并且讨论了利用电化学的方法在离子液体体系中分离钯和铑的可能性，选题合理，对乏燃料中贵金属的分离具有一定的指导意义。该文主要研究Pd在盐酸体系中的电化学行为，并且对盐酸体系中的钯的电沉积进行分析；研究Pd在离子液体体系中的电化学行为；Rh在离子液体体系中的电化学行为；Pd和Rh在离子液体体系中的电化学行为，最终得到Pd和Rh在离子液体体系中分别电沉积

5、的分析结果。本文采用电化学手段，系统的研究钯在盐酸体系和离子液体体系中的电化学行为。采用，循环伏安法（CV），塔菲尔曲线法（TafelCurve），定电位暂态阶跃法（CTTs），恒电位沉积法等方法测试了钯的成核和生长机理，为电沉积回收单质钯提供了可能和最佳的电位区间。此外，本文还讨论了Pd(II)和Rh(III)在离子液体体系中的电沉积的机理，及其分别沉积，以分离Pd和Rh的可能性。该生在答辩过程中详细讲解了实验结果，真实准确，对所做研究有一定的见解，并且利用实验数据详尽的说明了离子液体体系中电沉积分离钯和

6、铑的可能性，具有一定的学术价值。经答辩委员会无记名投票表决，一致通过顾帅同学的硕士论文答辩，并建议学位评定委员会授予其硕士学位。年月日答职务姓名职称单位签名辩主席汤卫平研究员上海空间电源研究所委委员王德忠教授上海交通大学员会委员蒯琳萍教授上海交通大学成委员张乐福副教授上海交通大学员签委员沈寅忠教授上海交通大学名秘书吴艳助理研究员上海交通大学上海交通大学硕士学位论文裂变产物钯在酸性溶液及其离子液体中的电化学行为研究摘要核反应堆卸出的乏燃料是人造贵金属的一个重要来源，其中含有大量的裂变产物铂族金属，如：钯（Pd

7、）、钌(Ru)、铑（Rh）等。乏燃料经PUREX后处理流程分离出其中含有的铀(U)及钚(Pu)后得到的硝酸残液称为高放射性废液(高放废液)。高放废液中铂族金属大部分的同位素都是非放射性或短寿命的,经过一定的衰减后一般的工业设备都能承受。钯在许多工业过程中有着重要的用途，钯纳米粒子对于电氧化醇类、醛类和多环芳烃等，具有独特的高催化活性。地壳中铂族金属的自然丰度是非常低的，蕴藏在矿石中的铂族金属也可能在近几十年内消耗完毕，而且，核废料中的铂族金属在进行玻璃固化处理时会析出成为独立的相，导致固化效果变差甚至堵塞事

8、故，所以，从高放废液中回收钯等铂族金属受到了广泛关注。本文采用多种电化学测试方法，系统的研究了钯在盐酸溶液中和离子液体中的电化学行为。通过循环伏安曲线（CV），暂态恒电势阶跃（CTTs）和塔菲尔曲线法（TafelCurve）来研究其成核和生长动力学。在电流时间暂态曲线中能够找到电荷转移控制，混合控制和扩散控制所对应的三种机制。研究表明在扩散控制区域，电沉积的成核机理是扩散控制的连续三维成核。钯在离子液体中比在盐酸