铅锰钙钛矿材料的合成、表征及其光电特性研究

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1、分类号O614单位代码10447密级无学号1410120103硕士学位论文铅锰钙钛矿材料的合成、表征及其光电特性研究Synthesis,CharacterizationandPhotoelectricCharacteristicsoftheLeadManganesePerovskiteMaterials作者姓名乜忠浩专业名称无机化学指导教师姓名张宪玺副教授学院化学化工学院论文提交日期2017年6月原创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究取得的成果。除文中已经注明引用

2、的内容外，论文中不含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得聊城大学或其他教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。学位论文作者签名：日期导师签名：日期学位论文使用授权声明本学位论文作者完全了解聊城大学有关保留、使用学位论文的规定，即：聊城大学有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权聊城大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或

3、其它手段保存、汇编学位论文。学位论文作者签名：日期导师签名：日期聊城大学硕士学位论文摘要近几年钙钛矿太阳电池发展迅猛，达到与晶体硅太阳能电池相媲美的水平，已达到了22%的光电转换效率，但其中钙钛矿材料的铅元素的毒性限制了该种太阳电池的应用潜力，研究开发低成本、高效率、环境友好的无铅太阳电池材料具有十分重要的意义。本论文拟首先通过对经典钙钛矿材料CH3NH3PbI3的晶体结构的研究，然后设计合成新的无铅钙钛矿光电功能材料，进而构造成完整的钙钛矿太阳电池器件。多晶钙钛矿薄膜中存在着大量晶界、缺陷和陷阱态

4、，因此很难确定钙钛矿的基本性质及其光电特性。单晶快速方便的培养方法之一是反溶剂扩散法。通过反溶剂扩散的方法我们培养出了CH3NH3PbI3（MAPbI3）的单晶，通过研究不同的扩散溶剂发现，在用乙醚、二氯甲烷、四氢呋喃、三氯甲烷作为扩散溶剂时，只有用乙醚作为扩散剂时可以通过扩散诱导的方法生长出CH3NH3PbI3单晶；通过研究单晶的物相结构，揭示了形成钙钛矿单晶的机制；通过XRD研究发现，钙钛矿单晶是经过最初的层状PbI2结构然后转变为层状的HxPbI2+x·xH2O，然后进一步转变为三维的MAPb

5、I3单晶。我们进一步考察了MAPbI3单晶在六种溶液中的的溶解行为。研究结果表明，含有KI的溶液明显促进了MAPbI3单晶的分解，而饱和的CH3NH3I（MAI）溶液明显抑制了MAPbI3单晶结构的分解。最后，通过紫外可见吸收光谱和固体积分球漫反射光谱和稳态荧光光谱对MAPbI3单晶的光电特性进行了研究，研究结果表明MAPbI3单晶的带隙为1.5eV，其776nm处的荧光峰小于UV-vis吸收的截止边缘，因此单晶体系中可以产生激子的二次利用。尽管CH3NH3PbI3钙钛矿效率较高，但是其结构中含有重

6、金属Pb，毒性较大，如果产业化之后对环境势必产生较大的影响。设计合成新的无铅有机无机钙钛矿材料并研究其光电性能，具有很强的理论意义和现实意义。本论文通过缓慢降温挥发溶剂的方法，合成了无铅的有机无机层状钙钛矿(CH3NH3)2MnCl4单晶；二氧化钛薄膜控制了(CH3NH3)2MnCl4薄膜主要沿着（010）晶向生长。在组装成完整的太阳能电池器件后，测试发现其具有明显的光电压和光电流响应。设计合成出了无铅的有机无机钙钛矿材料a-CH3NH3MnI3（a-MAMnI3），通过利用紫外可见吸收光谱对其薄膜

7、进行研究，发现a-MAMnI3的吸收特性与经典钙钛矿材i聊城大学硕士学位论文料MAPbI3的相符，但是吸收强度不如含铅钙钛矿的强，这也可能是导致后面光电响应较低的原因之一。通过制备成完整的太阳能电池器件，研究了器件的光电特性，发现具有明显的光电响应，并且稳定性较好；通过测试不同波长单色光下的光电响应，发现300nm、460nm、530nm的单色光可以作为a-CH3NH3MnI3光电器件的有效波长。同时，还进行了不同溶液中溶解性测试，与其XRD测试结果分析是相符的。关键词：钙钛矿；太阳能电池；单晶；溶

8、剂扩散；无铅钙钛矿材料ii聊城大学硕士学位论文ABSTRACTGreatprogresshadbeenobtainedinthefieldofPerovskiteSolarCells(PSCs)intherecentfewyears.Thehighestphoton-to-electricityconversionefficiencyofPSCshasexceeded22%,whichiscomparativetothatofthecrystallinesilicon