紫外可见上转换剂tio_2光催化剂降解海洋石油污染的研究

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1、分类号密级UDC编号硕士学位论文紫外可见上转换剂/TiO2光催化剂降解海洋石油污染的研究刘云庆（1218009）指导教师姓名于晓彩教授1专业名称环境科学1论文答辩日期2015年5月27日1学位授予日期2015年6月1ThestudyofusingupconversionluminescencecompoundwithTiO2todecreasemarineoilpollutioninUV-VisiblelightThesisSubmittedtoDalianOceanUniversityInpar

2、tialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofMasterofScienceByYunqingLiuThesisSupervisor:Pro.YuXiaocaiJune,2015摘要摘要伴随着科技的不断进步，对于海洋石油的开采和利用也在逐年增长，随之海洋石油污染也很严重。目前国内外的大多学者利用光催化技术处理海洋石油污染。本文研究了氟化物、氧化物将可见光转换成紫外光的上转换发光材料并与TiO2复合的方法对其进行改性，并对用溶胶-凝胶法、共沉淀法分别制备的

3、CaF23+3+（Er）/TiO2和ZrO2(Er)/TiO2复合光催化剂处理海洋石油的污染。主要研究结果如下：3+（1）通过燃烧法制备了CaF2(Er)上转换发光材料，在此基础上利用溶胶-凝胶法将上转换材料与TiO2进行复合，并通过XRD和SEM等技术手段对其微观结构进行了探索，确定了催化剂的晶型、形貌和粒径。利用自制光催化反应器研究了该催化剂在紫外-可见光下对柴油的降解能力及相关因素对降解性能的影3+响。通过SEM和XRD等技术手段对CaF2（Er）/TiO2复合光催化剂进行表征，显示所制备材

4、料微粒分布均匀、大部分为呈球形形状，复合光催化剂的粒径在3+10-50nm范围内。所制备的正交试验确定CaF2（Er）/TiO2复合光催化剂光催化降解海洋柴油污染的优化条件为：当复合光催化剂的投加量在0.8g/L，柴油的浓度为10mg/L，掺杂比为15%的复合光催化剂，调整溶液的pH值为7时，反3+应2.5小时，CaF2（Er）/TiO2光催化剂有效处理柴油的效率为88.85%。正交试验表明影响先后顺序为投加柴油量>催化剂投加量>pH>反应温度>催化剂掺杂比。3+3+（2）通过用共沉淀法制备了Zr

5、O2(Er)/TiO2复合光催化剂，ZrO2(Er)的掺杂量为10、20、30、40、50%来制备不同的光催化剂。通过XRD和SEM等技术手段对其表征，结果是上转换材料微粒基本呈球形，分布较均匀，分散性好，3+结晶度较高，平均粒径为29.73nm。研究复合光催化剂掺ZrO2(Er)量、柴油的初始浓度、催化剂的投加量、pH值和反应时间等单因素对降解柴油的影响。根3+据正交实验可知当柴油的初始浓度为0.20g/L、反应时间为2.5h、ZrO2(Er)掺杂3+量为40%、ZrO2(Er)/TiO2复合光

6、催化剂的投加量0.8g/L和pH值为7时，柴油3+去除率能达到近87.74%。通过极差分析可知，五个因素对纳米ZrO2(Er)/TiO2复合光催化氧化降解柴油的影响程度大小排序为：反应时间＞柴油初始浓度＞3+pH＞投加量＞掺杂比。其中ZrO2(Er)/TiO2掺杂比和投加量对光催化降解柴油反应的影响效果相差不多，没有显著差异。3+（3）采用共沉淀法制备上转换材料ZrO2(Er)/TiO2复合光催化剂，考察光催化剂的投加量、柴油初始浓度、不同掺杂比的催化剂和pH值的因素对反应动力学的影响，用所得数据

7、对光催化反应动力学进行分析，可知反应为一级反应。3+（4）采用共沉淀法制备上转换材料的掺杂比为30%的ZrO2(Er)/TiO2复合I摘要光催化剂，通过偶联剂法成功制成漂浮型的光催化剂/聚丙烯多面球。光催化剂粉末都可在可见光下对柴油进行降解，在光照8.0小时后，漂浮型光催化剂对柴3+油的总去除率在98%以上，掺杂比为30%的ZrO2(Er)/TiO2光催化剂的光催化降解率在68%以上；漂浮型光催化剂对原油的总去除率在96%以上，掺杂比为30%3+的ZrO2(Er)/TiO2光催化剂的光催化降解率在

8、39%以上。关键词：TiO2；上转换发光材料；光催化；复合IIAbstractAbstractWiththedevelopmentoftechnology,marineoilsareexploredandutilizedincreasinglybyhumanbeings,thusthepollutioneventsofmarineoilareoccuredunavoidably.Photocatalytictechniquereceivesmuchattentionindealin