PACl修饰磁性碳纳米管去除水中腐殖酸及同步除浊的研究

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1、广东工业大学硕士学位论文（工学硕士）PACl修饰磁性碳纳米管去除水中腐殖酸及同步除浊的研究黎智君二○一八年五月分类号：学校代号：11845UDC：密级：学号：2111509012广东工业大学硕士学位论文（工学硕士）PACl修饰磁性碳纳米管去除水中腐殖酸及同步除浊的研究黎智君指导教师姓名、职称：李绍秀副教授学科(专业)或领域名称：土木工程学生所属学院：土木与交通工程学院论文答辩日期：2018年5月25日ADissertationSubmittedtoGuangdongUniversityofTechnologyfortheDegreeofMast

2、er（MasterofEngineeringScience）StudyonRemovalofHumicAcidfromAqueousSolutionandSimultaneousRemovalofTurbidityUsingMagneticCarbonNanotubesDecoratedwithPAClCandidate:LiZhijunSupervisor:AssociateProfessorLiShaoxiuMay2018SchoolofCivilandTransportationEngineeringGuangdongUniversity

3、ofTechnologyGuangzhou,Guangdong,P.R.China,510006摘要摘要腐殖酸（Humicacid，HA）是水中天然有机物，在常规水处理工艺中难以有效去除，并在消毒时能与氯反应生成对人体有害的消毒副产物，威胁人体健康。本文以多壁碳纳米管（Multi-walledcarbonnanotubes，MWCNTs）为基材，以化学共沉淀法制备得到磁性碳纳米管，再以聚合氯化铝（PACl）通过微波法修饰，制备得到磁性的聚合氯化铝碳纳米管（磁性PACl-MWCNTs）的新型复合材料，用于去除水中HA。对磁性PACl-MWCNTs

4、的制备、吸附去除HA的性能、吸附机理进行研究，并在此基础上进一步考察其同步除浊除HA的性能，对作用机理进行了分析。实验研究了微波时间和微波功率对制备的磁性PACl-MWCNTs去除HA的影响。结果表明，微波时间少于4min或大于7min，HA去除率下降；微波功率从200W增大至800W，HA的去除率先急剧上升，在400W和600W维持较高随后下降。微波时间为6min且微波功率为600W时制备得到的磁性PACl-MWCNTs吸附HA效果最佳。对磁性PACl-MWCNTs复合材料进行X-射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、X-射线能谱

5、（EDS）、场发射扫描电镜（SEM）、BET比表面积及磁滞性能（VSM）等表征分析，证实磁性铁氧化物（Fe3O4、γ-Fe2O3）和PACl负载于MWCNTs上。与原材料去除HA的对比研究说明MWCNTs负载了PACl大大地提高了去除HA的性能。HA浓度、投加量、pH、吸附时间和振荡速度对去除HA的影响结果表明，随着HA浓度的增大，HA去除率先保持较高的去除率，当HA浓度大于25mg/L时，HA去除率下降，但HA的吸附量仍维持在一定范围内。随着投加量增大，HA去除率显著提高，但当投加量大于0.5g/L时，去除率稳定在98%；在酸性和中性条件下H

6、A去除效果较好，强碱性条件下几乎不起作用；吸附时间为5min时HA去除率已达95%，90min到达吸附平衡。振荡速度增大，HA去除率提高，220r/min时去除率达98.85%。温度对腐殖酸的去除基本没有影响。采用准一级、准二级、液膜扩散和颗粒内扩散模型进行动力学分析，I广东工业大学硕士学位论文通过Langmuir、Freundlich和Temkin吸附等温模型对实验数据进行拟合。结果表明，拟合度最高的是准二级动力学模型和Temkin吸附等温模型，说明吸附过程限速步骤很可能是HA分子从溶液中迁移到磁性PACl-MWCNTs外表面或是HA分子在磁

7、性PACl-MWCNTs表面活性位点上的吸附，该过程存在物理吸附和化学吸附，以化学吸附为主。热力学参数计算结果为ΔG0<0，ΔH0>0，ΔS0>0，说明磁性PACl-MWCNTs吸附HA是自发的吸热、熵增过程，主要作用包括π-π键作用、静电作用、氢键作用。考察了同步除浊除HA时混凝条件、改性材料投加方式、投加量、HA浓度、原水浊度、溶液pH、温度、有机杂质红霉素和重金属离子对去除效果的影响。结果表明，两阶段混凝一次性投加磁性PACl-MWCNTs对浊度和HA的去除效果较好。投加量低时，HA去除率已较高，随着投加量增加，浊度去除率也提高。原水浊度

8、和HA起始浓度，对HA的去除影响不大，而水中的HA促进了磁性PACl-MWCNTs对浊度的去除，高浊度水样相较于低浊度水样处理效果更好。溶液在酸性和中