胺基化磁性纳米吸附剂去除水体中腐殖酸的机理研究

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1、ADSoR．PTIoNBEHAVIoRSANDMECHANISMSoFAQUEoUSHUMICACIDoNAMINo．FUNCTIoNALIZEDMAGNETICNANo．ADSoRBENTAThesisSubmittedtoShaaI函Univers埘ofScienceandTechnologyinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDe铲eeofTⅥasterof垦望gi坠金皇!=i坠g&￡i里坠竺星ByLijuanBiL11UanB1Supervisor：Associa

2、teProf．JiahongV内lngMay2014胺基化磁性纳米吸附剂去除水体中腐殖酸的机理研究摘要腐殖酸(HA)是动植物残骸通过一系列化学和生物作用产生的有机聚合物，其广泛存在于土壤和各种水环境中。水中HA的存在可以引起一系列环境和健康问题。因此如何高效去除水中的HA引起了人们的广泛关注。胺基化磁性纳米材料作为吸附剂对水中的HA有良好的吸附效果。本论文以实验室合成的Fe304@Si02．PANI和Fe304@Si02一PEI为吸附剂，研究其对水中的HA的去除效果，以及各种因素对吸附效果的影响，如吸附温度、HA初始浓度

3、、吸附时间、溶液pH、盐离子浓度等。通过对吸附剂表征分析及吸附实验数据进行相关拟合，得到如下结论：Fe304@Si02_PANI对HA的吸附：(1)Fe304@Si02_PANI以Fe304为核，Si02为壳，Fe304@Si02表面己成功嫁接了PANI、Fe304、Fe304@Si02和Fe304@Si02—．PANI平均粒径大约为10．3I皿、15．3nm和21．6nm。对Fe304改性并未改变Fe304的晶型结构，合成的Fe304@Si02-PANI磁性纳米粒子具有超顺磁性，能够很容易的与吸附质分离。(2)Fe30

4、4@Si02_PANI对HA具有优越的吸附性能。吸附中PANI起到了至关重要的作用，实验条件下，Fe304@Si020IANI对HA的最大吸附量为36．52m∥g，且在700～800min内基本达到吸附平衡。Fe304@Si02-PANI对HA的吸附等温线可用Langmuir方程模拟，吸附属于单层吸附，吸附为有利吸附，吸附动力学符合拟二级动力学方程，吸附速率随HA初始浓度的增大而降低。(3)实验条件下，随着pH的增大，Fe304@Si02-PANI对HA的吸附量逐渐减少；溶液中盐离子对吸附的影响大小顺序为：Ca2+>K+

5、≈Na+，Ca2+的存在对吸附起到了很大的促进作用。(4)对Fe304@Si02_PANI吸附剂脱附再生5次，对HA的吸附量基本保持稳定，说明Fe304@Si02_PANI吸附剂具有很高的吸附特性，吸附材料具有良好的循环再生性。(5)通过对Fe304@Si02-PANI吸附HA前后的XPS进行分析比较可知，Fe304@Si02-PANI吸附HA是通过Fe304@Si02_PANI上PANI的氨基和亚胺基质子化后与HA分子的羧基和酚羟基发生作用进行的。Fe304@Si02-PEI对HA的吸附：(1)通过TEM、XRD、FT

6、IR等手段对Fe304@Si02一PEI进行表征分析可知，PEI已成功包覆在Fe304@Si02表面，粒径大约为20nm，且Fe304的晶型结构未发生改变。Fe304@Si02．PEI具有超顺磁性。(2)实验条件下，PEl分子量为600、1800合成的Fe304@Si02．PEI对HA的最大吸附量分别为132．59mg／g和50．42mg／g。Fe304@Si02一PEI对HA分子的吸附等温线可以用Freundlich等温方程进行模拟，吸附属于非均质吸附，动力学方程可以用拟二级动力学方程进行模拟，吸附速率随着HA初始浓度

7、的升高而降低。(3)随着溶液pH的增加，Fe304@Si02一PEI对HA分子的吸附量逐渐减少，盐离子浓度对吸附有促进作用，影响大小顺序为：Ca2+>K+≈Na+。关键词：磁性纳米材料，腐殖酸，吸附，再生II符号说明符号说明HAPANIPEIFTIRTEMZetaXPSVSM腐殖酸聚苯胺聚乙烯亚胺傅里叶红外光谱分析透射电镜电动电位分析X射线光电子能谱分析振动样品磁强分析V2．4．2吸附平衡实验⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯172．4．3吸附动力学⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯20

8、2．4．4pH对吸附的影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯212．4．5盐离子对吸附的影响⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯222．4．6脱附再生⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．232．4．7吸附机理分析⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯242。5本章