掺杂HfOx薄膜的制备与阻变性能研究

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1、国内图书分类号：TB34西北工业大学工学博士学位论文掺杂HfOx薄膜的制备与阻变性能研究博士研究生：郭婷婷导师：刘正堂教授谭婷婷副教授申请学位级别：博士学科、专业：材料学所在单位：材料学院答辩日期：2017年6月授予学位单位：西北工业大学Classifiedindex：TB34DissertationsubmittedinpartialfulfillmentoftherequirementsforthedegreeofDoctorofPhilosophyFabricationandInvestigationoftheResis

2、tiveSwitchingCharacteristicsofDopedHfOxFilmsPh.DCandidate：GUOTingtingAdvisor：ProfessorLIUZhengtangAssociateProfessorTANTingtingDegreeAppliedfor：DoctorofPhilosophySpecialty：MaterialsScienceSchool：MaterialsScienceandEngineeringDateofOralDefence：June,2017UniversityConf

3、erringDegree：NorthwesternPolytechnicalUniversity摘要摘要随着信息技术的快速发展，人们对存储器的研究越来越关注，并对其性能提出了较高的发展要求，如可缩性好、存储密度高、与互补型的金属氧化物半导体(CMOS)工艺兼容等。当前，市场上使用最为广泛的存储器是Flash存储器。根据摩尔定律的预测，集成电路的尺寸将越来越小，同时，器件的性能将越来越好。然而，基于浮栅结构的Flash存储器，其在器件尺寸减小的同时，电流泄漏将变得严重，直接影响了数据的保持性能。因此，急需研发一种新型的非挥发性存

4、储器来替代Flash存储器。近年来，阻变存储器(RRAM)逐渐成为人们关注的焦点，尤其是二元金属氧化物基的RRAM，其因结构简单、成分易控、操作速度快，以及与CMOS工艺兼容等优点而引起人们极大的研究兴趣，并有望成为最有潜力的下一代非挥发性存储器之一。虽然RRAM的研究已经有40多年的历史，但是阻变机制的不明确以及阻变参数的离散性仍然是制约其进一步发展和应用的障碍。针对这些关键性的问题，本文结合掺杂技术和第一性原理计算方法，以HfOx薄膜材料为研究对象，开展了有关基于HfOx薄膜RRAM的掺杂改性和阻变机理方面的研究工作。主要

5、的研究内容和结果如下：采用射频磁控溅射法制备HfOx薄膜，研究了薄膜厚度、退火温度、沉积温度和衬底材料对HfOx薄膜结构、成分和电学性能的影响。HfOx器件的形成电压与薄膜厚度成正比关系，但Set和Reset电压基本不受薄膜厚度影响。HfOx薄膜的结晶性随着退火温度或沉积温度的升高而增强，而结晶态的薄膜中存在较多的缺陷，易在薄膜中形成漏电流通道，导致器件可靠性的降低。相比于Si衬底，Si/SiO2/Ti/Pt作为衬底时，Pt/HfOx的界面势垒较低，极大地降低了器件的操作电压。优化出阻变性能优良的HfOx薄膜制备工艺，即室温下

6、在Pt衬底上制备20nm的HfOx薄膜，再经过200°C的快速退火处理。研究表明，基于HfOx薄膜RRAM的阻变机制为氧空位导电细丝的形成和断裂，HfOx薄膜中随机分布的缺陷导致HfOx器件阻变参数的均一性和稳定性较差。利用掺杂技术并通过调控掺杂浓度，系统地研究了Cu/HfOx:Cu(Ni)/Si(Pt)、Cu/HfOx:Ti(Al)/Pt和Cu/HfOx:Ce(Gd)/Pt三类掺杂结构的阻变特性，探讨了杂质元素和浓度对HfOx薄膜阻变行为和阻变机理的影响规律。Cu、Ni活性元素作为掺杂物易处于HfOx薄膜中的间隙位置，容易发

7、生扩散迁移，有利于阻变行为的产生和操作电压的降低，并在高的掺杂浓度下能够使阻变行为由双极性转变为单极性。深入分析发现，氧空位和金属离子共同作用于Cu或Ni掺杂HfOx器件的阻变行为，只是双极性阻变行为主要受氧空位导电细丝控制，而单极性阻变行为主要源于金属导电细丝的形成和焦耳热熔断。Ti、Al元素作为掺杂物能够调控HfOx薄膜中缺陷的浓度和分布。理论计算表明，Ti、Al元素的引入能够明显降低HfOx薄膜中氧空位的形成能，尤其是在掺杂点I西北工业大学工学博士学位论文周围。Ti、Al掺杂HfOx薄膜中氧空位浓度的增加降低了HfOx器

8、件的操作电压。另外，掺杂点周围的氧空位具有最低的形成能，因此更容易形成导电通道，有效地抑制了导电细丝形成的随机性，提高了器件阻变参数的均一性。但是高浓度的Ti或Al掺杂在薄膜中引入了过量的氧空位，反而增加了导电通道形成的随机性，导致器件可靠性的降低。Ti、Al掺杂HfOx器件