天然类固醇激素在土壤中的环境行为及风险控制研究

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1、ChinaUniversityofMining&Technology,Beijing博士学位论文天然类固醇激素在土壤中的环境行为及风险控制研究学院：地球科学与测绘工程学院学号：TBP110203034作者：王代懿学科专业：环境科学导师：梁汉东教授2015年6月中图分类号SX50密级：单位代码：11413博士学位论文中文题目：天然类固醇激素在土壤中的环境行为及风险控制研究英文题目：Studyonenvironmentalbehaviorofnaturalsteroidhormonesinsoilsanditsriskcontrol作者：王代懿学号：TBP110203

2、034学科专业：环境科学研究方向：环境化学导师：梁汉东职称：教授论文提交日期：2015年4月15日论文答辩日期：2015年6月5日学位授予日期：2015年6月24日中国矿业大学（北京）独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中国矿业大学（北京）或其他教学机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。作者签名：日期：关于论文使用授权的说明本人完全了解中国

3、矿业大学（北京）有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留送交论文的复印件，允许论文被查阅或借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。（保密的论文在解密后应遵守此规定）作者签名：导师签名：日期：.摘要天然类固醇激素化合物是一类广泛存在于环境中的内分泌干扰物，包括孕激素、雌激素、雄激素和肾上腺皮质激素，主要通过生物体以排泄的方式进入环境。-1天然类固醇激素有着极强的内分泌干扰作用，在极低的环境浓度（如0.1ng·L）下就可能对生物体造成危害，影响人和动物生殖能力，导致生物体生殖能力异常、性组织病变、雌雄同体、生殖系统退化等

4、，其产生的生态环境问题已不容忽视。然而通过总结分析国内外研究现状，目前仅对雌激素环境行为关注较多，雄激素和孕激素的环境行为研究报道较少。另外，污水处理厂出水和畜禽粪便是天然类固醇激素的两大污染源，前者已经得到较多关注，对生态环境的影响正在逐渐减少，而对畜禽粪便引起的农田类固醇激素的污染水平及相应控制措施目前仍缺乏研究。因此充分了解这些化合物在环境中的分布和归宿行为，掌握其环境行为规律，探索合理的污染控制措施，显得十分重要。针对以上问题，本文在调查了解设施蔬菜基地典型天然类固醇激素污染水平的基础上，通过室内培养试验，以雄激素（雄烯二酮）、雌激素（17a-雌二醇，17

5、β-雌二醇，雌酮）、孕激素（孕酮）为目标污染物，研究了天然类固醇激素的降解特征，并通过畜禽粪便堆肥及生物碳改良等方法对天然类固醇激素进行去除和控制，采用批处理等温吸附试验测定天然类固醇激素在土壤和生物碳中的吸附等温线，揭示了土壤添加生物碳后对天然类固醇激素的环境行为影响规律，同时探讨了生物碳的结构特征及对天然类固醇激素的吸附机理，最后采用RBCA模型评估，提出畜禽粪便农用的建议限量值。研究结果为环境中天然类固醇激素的污染预测、污染控制和污染评估提供了理论依据和方法参考，对类固醇激素污染的生态环境治理有重要的借鉴意义。论文成果主要分为以下6个部分。1.设施蔬菜基地土

6、壤和水体中典型天然类固醇激素污染水平（1）通过对研究区大棚土壤和大田土壤中的典型天然类固醇激素水平进行调查，得出大棚土壤和大田土壤中天然类固醇激素的分布规律。其中PGT和ADD的检出率较其他雌激素高，土壤样品中检测到的各激素的最高浓度均来自大棚土壤，大棚土壤的平均浓度整体来说也远高于大田土壤，指明粪便农用是导致土壤中类固醇激素含量升高的直接原因。（2）研究表明，地表水类固醇激素水平研究结果远低于国内其它报道，也低于美国和日本的报道，略高于欧洲国家，但其水平已超过或临近毒理实验的安全阈值，其中17β-E2浓度的平均值临近水生生物安全阈值，具有潜在的生态环境风险。（3

7、）地下水17β-E2平均浓度低于人体健康安全建议阈值，但仍有23%的样I品浓度接近或超过安全建议阈值。2.不同典型天然类固醇激素在土壤中的降解特征（1）土壤微生物是影响PGT、ADD、17α-E2、17β-E2和E1在土壤中降解的主要因素，其降解遵循一级反应动力学模型，均表现为前期降解速度较快，后期降解速率减慢的趋势。（2）研究结果表明，当土壤含水量为15%时，目标激素的降解速率由小到大的顺序为：PGT

8、态时，目标