锆英石高温烧结固核机理与稳定性模拟研究

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1、西南科技大学研究生学位论文锆英石高温烧结固核机理与稳定性模拟研究年级2012姓名郝鹏豪申请学位级别硕士材料工程专业张宝述副教授指导教师ClassifiedIndex:TL941U.D.C:628SouthwestUniversityofScienceandTechnologyMasterDegreeThesisImmobilizationandDurabilityofZirconSynthesizedbyHighSinteringGrade:2012Candidate:PenghaoHaoAcademicDegreeAppliedfor:MasterDegreeSpeciality:

2、MaterialsEngineeringSupervisor:AssociateprofessorBaoshuZhangApril.7,2015独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得西南科技大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。本人完全了解西南科技大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留学位论文的复印件，允许该论文被查阅和借阅；学校可以公布

3、该论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。（保密的学位论文在解密后应遵守此规定）西南科技大学硕士学位论文第I页摘要为研究锆英石基固化体固化模拟核素的能力及其化学稳定性，本3+4+239研究选取了具有代表性的Nd和Ce分别作为Pu的模拟核素，采用高温固相法制备Zr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）系列放射性废物固化体，利用X射线衍射仪（XRD）和电子扫描显微镜（SEM）、Fullprof精修软件等分析测试手段，研究模拟核素在锆英石固化体中的固溶规律及Zr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤

4、x≤0.1)和Zr1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）系列固化体的制备工艺及其物相、结构、微观形貌、密度、膨胀率等。结果表明：在1550℃、保温72h实验条件下成功制备出含有单一锆英石物相的Zr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）系列固化体，且合成率较大，Zr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）系列样品的晶胞参数（a、b、c）和晶胞体积（V）呈现线性增大的趋势；随模拟核素Nd和Ce掺杂量的增加Zr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤x≤0.1)和Z

5、r1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）系列固化体的密度逐渐变大，体积呈现逐渐减小的趋势；制得的固化体晶界清晰，晶粒大小在5μm左右，呈板块状排列堆积。以水热反应釜为浸出实验装置来模拟深地质处置环境，采用MCC静态浸出实验法，借助电感耦合等离子体发射光谱-质谱（ICP-MS），研究了高温烧结Zr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤x≤0.1)和Zr1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）系列陶瓷固化体多因素环境作用下的化学稳定性。结果表明：高温烧结锆英石固化体在多重因素（40℃、90℃、150℃，pH=4、pH=10、pH=6.7）环境作用下具有优良的化学稳定性。3+4+当温度

6、一定时，酸性条件下Nd和Ce元素的浸出浓度最大，去离子水条件下元素浸出浓度最小；当浸出剂pH一定时，随温度降低3+4+Nd和Ce元素浸出浓度逐渐降低。在整个浸出周期内，随着时间的3+4+延长，Nd和Ce元素浸出浓度逐渐降低至一较低浓度后保持稳定不变。关键词：放射性废物；锆英石；固化机理；高温烧结；稳定性西南科技大学硕士学位论文第II页AbstractInordertoinvestigatethecapabilityandchemicalstabilityof3+4+zirconimmobilizingPu(IV)andU(V),NdandCewasusedasthesimulacru

7、mforPu(IV)andU(V)respectively.ThesamplesofZr2-xNdxSi2O8-0.5x(0.01≤x≤0.1)andZr1-xCexSiO4（0≤x≤0.1）weresynthesizedbysolid-statereactionathightemperatureinthisthesis.Thesolutionlawofsimulativenuclidesinzircon,thepreparationtechnologyo