磁性纳米材料的光催化产氢性能研究

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1、上海大学硕士学位论文中图分类号：单位代号：10280密级：学号：12721905硕士学位论文SHANGHAIUNIVERSITYMASTER’SDISSERTATION磁性纳米材料的光催化产题氢性能研究目(国家自然基金面上项目51274138/E0419重金属废水制备新型Ferrite/LDH纳米复合材料及其催化吸附机理研究)作者马晓龙学科专业环境工程导师陈丹副教授完成日期2015年5月I上海大学硕士学位论文上海大学本论文经答辩委员会全体委员审查,确认符合上海大学硕士学位论文质量要求。答辩委员会签名：主任：委员：导师：答辩日

2、期：II上海大学硕士学位论文原创性声明本人声明：所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已发表或撰写过的研究成果。参与同一工作的其他同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：日期：本论文使用授权说明本人完全了解上海大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留论文及送交论文复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容。（保密的论文在解密后应遵守此规定）签名：导师签名：日期：III上海大学硕士学位论文上海大学工学硕士

3、学位论文磁性纳米材料的光催化产氢性能研究姓名：马晓龙导师：陈丹副教授学科专业：环境工程上海大学环境与化学工程学院2015年05月IV上海大学硕士学位论文ADissertationSubmittedtoShanghaiUniversityfortheDegreeofMasterinEngineeringThephotocatalytichydrogenevolutionperformanceresearchonmagneticnano-materialMA．Candidate：XiaolongMaSupervisor：DanC

4、henA.P.Major：EnvironmentalEngineeringSchoolofEnvironmentalandChemicalEngineering,ShanghaiUniversityMay,2015V上海大学硕士学位论文摘要本研究在课题组前期工作的基础上，通过溶胶凝胶法成功制备了三种尖晶石型铁氧体CuFe2O4、NiFe2O4和ZnFe2O4；选择光催化性能最优的CuFe2O4作为磁性前驱体，采用微波水热法将其负载在层状双金属氢氧化物上制备新型铁氧体/LDH磁性复合材料（CuFe2O4/Zn2Cr-LDH）；

5、并以电镀废水和酸洗废液作为原材料，通过两步微波水热法制备废物基铁氧体和废物基磁性复合材料（CFL），同时净化重金属废水中的金属离子。在模拟可见光照射的条件下，测试了此类材料的光催化裂解水产氢性能，并研究了不同因素对其产氢性能的影响以及废物基磁性复合材料的最优合成条件。研究工作得到了以下主要结论：（1）通过溶胶凝胶法制备的CuFe2O4具有粒径小、分散性好、结构边缘平滑清晰可见、磁性强的优点，其粒径为20nm左右、饱和磁化强度为18.16emu/g。光催化产氢实验表明：CuFe2O4具有优秀的可见光响应性能，在6h内的总产氢-

6、1量为791.9μmol·g，并表现出良好的光催化稳定性。最适宜的催化剂投加量为0.8g/L，最适宜的牺牲剂为乙醇，牺牲剂投加量为溶液体积分数的10%。（2）通过溶胶凝胶-微波水热法联用制备磁性复合材料CuFe2O4/Zn2Cr-LDH，-1其饱和磁化强度为8.47emu/g，在6h内的总产氢量为1567.7μmol·g，几乎是纯CuFe2O4或Zn2Cr-LDH的一倍以上。在复合材料的内部存在电子由铁氧体向LDH部分迁移的现象，有助于可见光激发的空穴和电子对分离，提高其光催化性能。单因素试验表明磁性复合材料光催化裂解水产氢

7、的最优反应条件为：合成pH值为7、CuFe2O4负载量为0.20g、CuFe2O4/Zn2Cr-LDH投加量为1.0g/L、牺牲剂投加量为溶液体积分数的10%。该磁性复合材料至少可以重复利用三次并保持较稳定的结构和光催化性能。（3）通过微波水热法制备废物基铁氧体可有效净化重金属废水，碱性环境有助于铁氧体晶格结构的形成。实验表明在pH=7~10、合成时间t=15~40min、o合成温度T=100~180C的范围内，通过两步微波水热法合成废物基CFL对废水中的重金属去除率可达到90%以上。废物基CFL光催化产氢性能略优于废物基C

8、uFe2O4，在4h内的总产氢量为VI上海大学硕士学位论文-1343.9μmol·g。受到重金属废水中复杂成分的影响，废物基CFL的光催化性能与纯药剂合成材料存在明显差距。在连续光照后废物基CFL的结构仍然保持完整、重金属离子的释放量低，说明其作为光催化剂的稳定性能较好。通过单因素试验研究