基于实验的细颗粒物成长过程和形成机制的研究

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时间:2019-03-13

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1、分类号:X131密级:公开UDC:学校代码:10127硕士学位论文论文题目:基于实验的细颗粒物成长过程和形成机制的研究英文题目:Theresearchofgrowthprogressandformationmechanismoffineparticlesbasedonexperiment学位类别:硕士研究生姓名:袁猛学号:2013022274学科(领域)名称:环境工程指导教师:武文斐职称:教授协助指导教师:焦坤灵职称:讲师2015年6月5日内蒙古科技大学硕士学位论文内蒙古科技大学硕士学位论文摘要大气颗粒物中硫酸盐、硝

2、酸盐有很大一部分是通过SO2、NOX等气态前体物在颗粒物表面的非均相转化而来的,硫酸盐、硝酸盐的存在可影响大气细颗粒物的吸湿性,同时对光的反射、散射有着重要的影响。高岭土是自然界中存在较为广泛的一种矿产资源,其成分是大气颗粒物的主要组成之一,目前对气态前体物在高岭土颗粒表面气-粒转化过程的研究较少。因此开展SO2、NOX在高岭土表面非均相转化过程的研究很有必要。本论文采用自制气溶胶反应器,以SO2、NOX为气态反应前体物,控制RH、光照强度以及NH3、SO2、NOX存在等条件,通过对气态前体物的气-粒转化、转化动力学

3、、转化前后高岭土颗粒物的形貌特征及能谱的分析,得到了微米级高岭土颗粒表面的SO2、NOX非均相转化过程。(1)随着RH的升高,SO2-2转化量及SO4生成量随之增加,而NOX转化量及-NO3生成量会随着RH的升高而降低。动力学研究表明,当RH一定时,在转化初期,SO2、NOX转化速率较快。RH在20%~40%和50%~70%时,SO2的转化分别为准一级和准二级反应,RH的提高改变了SO2的转化途径;NOX转化反应在RH在20%~70%之间均为二级反应,其转化途径未发生根本性变化。(2)光照强度的增加提高了SO2-2转

4、化量,但对SO4生成量的影响并不显著,-而NOX转化量及NO3生成量随光照强度的增大均有所增加。光照强度改变时,SO2和NOX的转化均为准二级反应,说明SO2和NOX的转化途径无根本性变化。2--(3)NH3存在时对SO2、NOX转化及SO4生成量、NO3生成量有明显的促进作用,SO2转化由准一级反应转为准二级反应,NOX转化由准二级反应转为准三级反应,说明SO2、NOX的转化途径发生了根本变化;SO2、NOX共同存在时,协同作用明显,但对二者转化途径无根本影响。(4)高岭土颗粒原样表面以较大颗粒为主,转化后以细小颗

5、粒为主,能谱分析发现转化后S元素显著增加,结合实验可得出,通过SO2、NOX的转化及高岭土表面形成的硫酸盐和硝酸盐改变了高岭土表面的结构,实现了高岭土颗粒物的成长。通过实验,探讨分析出SO2、NOX在高岭土颗粒物表面的转化过程,基本明确了高岭土颗粒物的成长过程,为进一步对细颗粒物二次形成的研究提供数据支持。关键词:气溶胶反应器;高岭土;SO2;NOXI内蒙古科技大学硕士学位论文AbstractTheheterogeneoustransformationofSO2orNOXonparticlesgiveslargepr

6、ioritytot-hesulfateandnitrateinparticlesofatmosphere.Theexistenceofsulfateandnitrateinatm-ospherecouldinfluencethehygroscopicity,thereflectionoflightofparticles.Kaolinisakindofmineralresourcethatwidelydistributedinthenature,andit’soneofthemainco-mpositionofatmo

7、sphericparticulates.Atpresent,thestudyofgas-to-particletransformati-onofSO2,NOXonthesurfaceofkaolinisless.SoitisnecessarytocarryouttheresearchofheterogeneoustransformationofSO2,NOXonthesurfaceofkaolin.Inthispaper,weusedself-madeaerosolreactortosimulatethegas-to

8、-particletransfo-rmationofSO2,NOX.Inthisprocess,wecontrolledtheRH,illuminationintensityandtheexistenceofNH3,SO2andNOX.Basedontheresearchofgas-to-particleformationofSO2,NOXan

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