Fe、Co和Ni磷化物纳米材料制备与催化氨硼烷释氢和光催化还原二氧化碳研究

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1、分类号密级UDC编号硕士研究生学位论文论文题目(中文)：Fe、Co和Ni磷化物纳米材料制备与催化氨硼烷释氢和光催化还原二氧化碳研究论文题目(英文)：PreparationofFe,CoandNiphosphidesandstudiesofammoniaboranehydrogenationandphotocatalyticreductionofCO2usingas-preparedcatalysts学院化学化工学院专业名称无机化学研究方向无机材料研究生姓名刘苏学号1523110014导师姓名杨智职称教授2018年6月1日摘要摘要以煤、石油、天然

2、气为主的化石能源是当今社会能耗的主要来源，化石燃料的大量开采也产生了化石能源枯竭、温室效应、环境污染等问题。因此开发可再生的清洁能源、减少碳排放显得尤为重要。氢气作为清洁、可再生能源受到人们的广泛关注，而在二氧化碳的捕获和利用方面，光催化还原二氧化碳过程同样备受青睐。为解决上述问题，找到一种高效、廉价的催化剂成为当今社会的研究热点。本文以开发高活性的非贵金属催化剂为立足点，通过制备过渡金属磷化物、二氧化钛负载钴纳米粒子等材料，分别对氨硼烷的水解释氢、光催化还原二氧化碳进行了研究，取得的结果如下：1.利用次磷酸钠为磷源，四氧化三钴、氧化镍、四氧化

3、三铁等金属氧化物为金属源，合成了一系列非贵金属磷化物纳米材料（CoP-Co2P、CoP-Ni2P、CoP-FeP等），并通过XRD、SEM、ICP、TEM等进行了表征。利用制备的纳米材料进行催化氨硼烷水解释氢研究，发现CoP-Co2P效果最佳，CoP-Ni2P次之。并对CoP-Co2P在其用量、反应温度、碱浓度及稳定性方面进行了系统的研究。当固定氢氧化钠浓度为0.8M时，在25℃、35℃条件下，CoP-Co2P催化NH3BH3-1-1水解的TOF值分别为34.5和55.7mol(H2)mol(CoP-Co2P)min。与之前的过渡金属磷化物催化

4、氨硼烷水解释氢报道相比，CoP-Co2P表现出优异的催化活性。2.利用Co(OAc)2•4H2O和Ti(OC4H9)4在管式炉中于N2气氛围下煅烧，制备出了空心管状的Co@TiO2纳米材料。又通过多巴胺聚合物裹附Co@TiO2上，随后煅烧得到碳膜包裹的Co@TiO2纳米材料，通过XRD、SEM、BET、ICP、TEM等对其结构和形貌进行了表征。再使用这些制备得到的材料于光催化还原CO2研究中，对催化剂用量，牺牲剂用量，溶剂的选择等条件逐一进行优化。以最-1-1优条件进行光催化实验，CO的生成速率高达28,500molhg，产物CO选择性为78

5、.1％。通过六次循环实验后，其催化活性仍能达到初始的96.3％。由此表明Co@TiO2/C催化剂在光催化还原二氧化碳方面具有优异的催化活性、相对高的产物选择性和稳定性。关键词：非贵金属磷化物；氨硼烷；光催化；氢释放；CO2还原为COIAbstractAbstractFossilfuelsbasedoncoal,oilandnaturalgasarethemainsourcesofenergyconsumptionintoday'ssociety.Overexploitationoffossilfuelshascausedaseriesofpro

6、blemssuchasdepletionoffossilfuels,greenhouseeffectandenvironmentalpollution.Therefore,thedevelopmentofcleanrenewableenergysources,andreducingCO2emissionsisparticularlyimportant.Hydrogenasacleanenergyreceivesconsideringattention,andphotocatalyticreductionofcarbondioxideoffers

7、awaytocaptureanduseofcarbonsources.Tosearchforacheapandhighlyefficientcatalysthasbecomearesearchhotspotintoday'ssociety.Thestudiesofthemaster’sthesiswerefocusedonthepreparationofhighactivenano-catalystsofnon-precioustransitionmetalphosphidesandthetitaniumoxidesupportedcobalt

8、nanoparticle,aswellascatalyticdehydrogenationofammoniaboraneandphotocatalyt