pr、la和ce掺杂对钒钛基scr催化剂性能影响的研究

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1、中文图书分类号：O643.3密级：公开UDC：544.4学校代码：10005硕士学位论文MASTERALDISSERTATION论文题目：Pr、La和Ce掺杂对钒钛基SCR催化剂性能影响的研究论文作者：晁晶迪学科：化学工程与技术指导教师：何洪教授论文提交日期：2015年6月UDC：544.4学校代码：10005中文图书分类号：O643.3学号：S201205039密级：公开北京工业大学工学硕士学位论文题目：Pr、La和Ce掺杂对钒钛基SCR催化剂性能影响的研究英文题目：THEINVESTIGAT

2、IONOFTHESCRPERFORMANCEOVERTHEPr,LaANDCeMODIFIEDV2O5/TiO2CATALYSTS论文作者：晁晶迪学科：化学工程与技术研究方向：工业催化与纳米科学申请学位：工学硕士指导教师：何洪教授所在单位：环境与能源工程答辩日期：2015年6月授予学位单位：北京工业大学DissertationSubmittedtoBeijingUniversityofTechnologyforMasterDegreeofEngineeringTHEINVESTIGATIONOF

3、THESCRPERFORMANCEOVERTHEPr,LaANDCeMODIFIEDV2O5/TiO2CATALYSTSCHAOJINGDISupervisedbyProfessorHEHONGMajorinChemicalEngineeringandTechnologyBeijingUniversityofTechnologyJune,2015独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发

4、表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京工业大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：晁晶迪日期：2015年6月8日关于论文使用授权的说明本人完全了解北京工业大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。（保密的论文在解密后应遵守此规定）签名：晁晶迪日期：2015年6月8日导师签名：何洪日

5、期：2015年6月8日摘要摘要氮氧化物（NOx）是大气主要污染物之一，当前，实现NOx控制排放的主流技术是选择性催化还原（SCR）技术，其中催化剂是核心，常用的SCR催化剂为V2O5-WO3(MoO3)/TiO2体系。在工程应用时，SCR催化剂运行一段时间后，催化活性逐渐下降，但是在非电力行业，由于催化剂的运行温度较低，催化剂表面会生成硫酸氢铵，附着于催化剂表面，堵塞催化剂活性位点，致使催化剂活性降低。同时，飞灰或烟气中的碱金属、砷等也是催化剂活性降低的原因。因此，探究不同金属杂质对钒钛催化剂N

6、H3-SCR活性的影响以及催化剂上NH4HSO4的分解规律，对催化剂的工程应用及再生具有重要的意义。本论文主要以V2O5-MoO3/TiO2催化剂为研究对象，考察了Pr、La和Ce掺杂以及碱金属元素Cs和Rb，N族元素Bi和Sb修饰对钒钛催化剂性能的影响。探究了其催化反应机理，并采用TG-MS研究了NH4HSO4在Ce掺杂钒钛催化剂上的分解规律。主要研究结果如下：（1）利用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pr、La和Ce掺杂的V2O5/TiO2和V2O5-MoO3/TiO2催化剂，并考察其NH3-SC

7、R性能，实验结果表明：掺杂稀土元素Ce（与Pr和La相比）明显提高V2O5/TiO2催化剂的NH3-SCR活性；Pr掺杂o的V2O5-MoO3/TiO2催化剂在220~400C范围内具有良好的脱硝效率、N2选择性和较强的抗SO2和H2O性能；La掺杂和Ce掺杂，均可以提高V2O5-MoO3/TiO2催化剂的NH3-SCR反应活性，并且La和Ce的最佳掺杂量分别为4wt%和10wt%。掺杂稀土元素（主要分析讨论了Pr和La）可以提高V2O5-MoO3/TiO2催化剂的比表面积、表面化学吸附氧物种浓

8、度、桥式硝酸盐物种和Brønsted酸位数量，从而促进了催化剂上NH3-SCR反应的进行。（2）采用浸渍法添加Pr对工业TiO2进行改性，制备了不同Pr掺杂量和V负载量的V2O5-MoO3/TiO2催化剂，实验结果表明：掺杂少量Pr可以提高3V6MoTioo催化剂在低温（100~180C）及高温（300~400C）区间的NH3-SCR反应活性，o其中Pr最佳掺杂量为1wt%，在180C时，IM-3V6Mo1PrTi催化剂上NO转化率达到了93%。随着V2O5负载量（0.3~3wt%）的增加，V2