fe_3o_4-mno_2纳米材料吸附除砷(ⅲ)及磁性分离方法研究

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1、硕士学位论文Fe3O4-MnO2纳米材料吸附除砷(Ⅲ)及磁性分离方法研究ADSORPTIONFORARSENITEREMOVALBYFe3O4-MnO2NANOMATERIALSANDMAGNETICSEPARATIONMETHODRESEARCH付小琳哈尔滨工业大学2015年6月国内图书分类号：TU991.25学校代码：10213国际图书分类号：628.1密级：公开工学硕士学位论文Fe3O4-MnO2纳米材料吸附除砷(Ⅲ)及磁性分离方法研究硕士研究生：：付小琳导师：：崔福义教授申请学位：：工学硕士学科：：市政工程所在单位：：市政环境工程学院答辩日期：：2015年6月

2、授予学位单位：：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TU991.25U.D.C:628.1DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringADSORPTIONFORARSENITEREMOVALBYFe3O4-MnO2NANOMATERIALSANDMAGNETICSEPARATIONMETHODRESEARCHCandidate：FuXiaolinSupervisor：Prof.CuiFuyiAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：Municipal

3、EngingeeringAffiliation：SchoolofMuni.andEnv.EngDateofDefence：June,2016Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要砷元素普遍存在于自然水体中，常以无机物的形式存在，是毒性最大的无机污染物。亚砷酸根以及砷酸根是其主要的存在形式，且亚砷酸根的毒性远高于砷酸根。因此，在除三价砷的同时最好将其氧化为五价砷，以降低毒性。本实验采用合成法制得摩尔比为4.5:1的Fe3O4-MnO2纳米材料，具有氧化性和高吸附

4、性的同时兼具具成本低、易于从水中分离等优点。BET表征发现吸附剂具备理想的吸附剂所应有的一大特性，即具有较大的比表面积。SEM和XRD分析说明吸附剂的组成为理论设计的Fe3O4和MnO2复合型，其中所含有的Fe3O4是以晶型结构存在于吸附剂中，而MnO2则主要是无定形状态，并且从微观扫描的结果可以得出，在吸附剂中上述两种物质具有较好的分散性以及均匀性。Zeta电位测试得出吸附剂的等电点为6.70。对于原水水质对该除砷方法运行的影响的研究表明，吸附除砷的去除率随砷离子浓度的增加而降低。在pH为6~8范围内，即中性或者弱酸弱碱性条件下有利于除砷的进行。浊度对工艺除砷有一定

5、的影响但是并不呈线性。共存阴离子对除砷有3−2−2−2−--抑制作用，表现为：PO4>SiO3>CO3>SO4>Cl≥NO3，且随着共存阴离子浓度的增加，其抑制作用也随之增强。共存阳离子对除砷有促进作用，表现为2+2+++Ca>Mg>Na>K，且随着共存阳离子浓度的增加，其促进作用也随之增强。对于该除砷方法的运行条件而言，30min混合吸附池停留时间可以保证吸附剂对砷的去除效率。针对于吸附剂进行二次利用的实验，当吸附剂投加量为0.30g/L，且第二次吸附时新旧混合比为4:6时，此时单位吸附剂的产水量最大，处理成本最为经济。用1.5mol/LNaOH+0.1mol/LN

6、aCl+0.05mol/LNaClO的再生液对已经吸附过的吸附剂进行再生时，再生效果良好。分离池回收率随着磁场强度下降而下降，最佳磁场宜设置为一级磁场场强8000高斯、二级磁场场强3000高斯。吸附剂的回收率随分离池运行周期的升高而逐渐降低，在该工艺中选择8h作为分离池的运行周期。本研究中所采用Zeta电位分析、FTIR检测以及XPS检测等手段，对于本实验所制备的吸附剂吸附除砷的机理进行了研究。其结果可以表明吸附过程中伴随着氧化还原反应的发生，且MnO2在吸附过程中起决定性作用，其作为氧化剂将As（Ⅲ）氧化为As（Ⅴ），Mn（Ⅳ）在氧化的过程中被还原成Mn（Ⅱ）和Mn

7、（Ⅲ）。实验证明，该工艺不但能够有效地去除水中砷，更能实现固液分离。同时可以通过有效的手段实现再生以减少二次污染，应用前景广阔。关键词：Fe3O4-MnO2纳米材料；三价砷；吸附；磁性分离；氧化I哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractArsenic,whichexistsinnaturalwaterbodiesintheformofinorganicexistence,isthemosttoxicinorganicpollutants.Arseniteandarsenatearethetwopredominantspeciesofarseni