agmnhzsm-5催化剂上臭氧氧化脱除模拟空气中苯和氨的研究

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1、-.ga,_乂连键占义違DALIANUNIVERSITYOFTECHNOLOGY憤±等恆巧交DOCTORALDISSERTATION鐵AgMn/HZSM-5催化剂上臭氧氧化脱除模拟空气中苯和氨的研究学科专业&_谭造堂作者姓名祉_盟指导教师朱爱民教授.■2015年10月答辩日期博±学位论文AMn-5g/HZSM催化剂上臭氧氧化脱除模拟空气中苯和氨的硏究OzoneCatalticOxidationRemovalofBenzeneandAmmonia

2、yfromMn/HZSM-SimulatedAiroverAg5Ca化lsty作者姓名:刘阳学号10902051.:指导教师:朱爱民教授学科、专业:物理化学答辩日期:2015年10月12日乂違巧义大#DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知,除文中已经注明引用内容和致谢的地方外,本论文不包含其他个人或一。集体已经发表的研究成果,也不包含其他已申请学位或其

3、他用途使用过的成果与我同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处,本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目-5催化剂上臭氧氧化脱除模描空气中苯巧氨的研究:AgMn/HZSMMJ年〇心作者签名:别昭日期r/月/日大连理工大学学位论文版权使巧授权书本人完全了解学校有关学位论文知识产权的规定,在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于大连理工大学,允许论文被查阅和借阅。学校有权保留论文并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版,可W将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可W采用影印

4、、缩印、或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。学位论文题目-研究;AgMn/HZSM5催化剂上臭氧氧化脱除模拟空气中苯和氨的〇作者签名:刮阳日期年/月日导师签名:A舍Al日期年A月/V日WfJT答辩委员会主席;曰期;年八月曰^物句大连理工大学博±学位论文摘要苯和氨是常见的空气污染物,其对人体健康和生态环境造成了极大的危害。治理苯和氨的空气污染刻不容缓一。在众多苯和氨污染的治理技术中,催化氧化法是种最常用zonetactnZCO)的有效方法。其中,臭氧催化氧化法(OCalytiOxidaio,O,因

5、臭氧作氧化剂,其具有低温下反应速率快和污染物脱除效率高等优势,近年来受到了人们广泛的关注。本论文采用等体积共浸溃法制备了HZSM-5(HZ)分子筛负载的A-Mn〇组份gx双(AMn/HZ)催化剂g,将其应用于臭氧催化氧化脱除模拟空气中苯和氨的研究,并与HZ/--s、Ag/HZ和MnHZ催化剂进行了比较。通过BET、XPS、H2TP民和UVVi漫反射光谱技术对催化剂的物理化学性质进行了分析。另外,论文还开展了AgMn/HZ催化剂""-上循环的吸附空气放电等离子体催化脱除苯的探索性研究。主要取得W下结果:、,An/HZ1在O

6、ZCO脱除苯的反应中,与HZ、Ag/HZ和Mn/HZ催化剂相比gM催化剂不但具有最高的苯和〇3转化率,而且具有最高的C化选择性和最低的CO选择性3+3+。Mn是分解〇3的主要活性化并且AgMn/HZ催化剂上的〇3分解活性与其Mn3+含量呈正相关性,这可归因于Mn易将电子转移给〇3使其分解。当Mn担载量较低时(<2.4wt.%),AMn/HZ催化剂的初活性随Mn担载量的增加而升高;当Mn担载量g>一较离时(2.4wt.%),其初活性随Mn担载量的增加基本不变。另方面,AgMn/HZ催化剂的失活速率随Mn扭载量的增加呈先减慢后加快的趋势.

7、4,并且当Mn扭载量为2wt.%时,AgMn/HZ催化剂失活最慢。根据反应后催化剂的程序升温氧化(TemperatureProgrammedOxidation,TPO)表征可知,碳物种残留量最少是其失活最慢的主要原因。与干气相比,水汽的加入不但能够显著地提高AgMn/HZ催化剂的初活性,而且能够有-效地减缓催化剂失活。当绝对湿度为化10.2voL%时>初活性最高且失活最慢。此外,适当增加反应温度不但能够提高AgMn/HZ催化剂的活性和稳定性,而且能够提高目标°产物C化的选择性。当反应温度为80C,化与C6H6的初始浓度比为9.5

8、化在空速约'‘i',

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