探析高流动性聚丙烯的制备及聚乙烯固相接枝马来酸酐研究

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1、武汉工程大学硕士学位论文高流动性聚丙烯的制备及聚乙烯固相接枝马来酸酐研究姓名：淡小翀申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：童身毅20060501摘要摘要在80----120℃条件下，以过氧化物作为引发剂，在带搅拌的反应釜中对等规聚丙烯(IPP)进行固相化学降解，得到了熔融指数(MFR)超过800g／10min(2．16kg，190℃)的高流动性PP，考察了降解时间对MFR以及分子量的影响，并利用红外光谱(IR)、差示扫描量热法(DSC)、粘度法以及流变仪研究了降解过程中PP结构和性能的变化。结果表明，降解PP分子结构中出现了羰基和双键，而且随着降解时间的延长，PP中羰基和双键

2、的含量增加；降解两小时后MFR即增加到800g／10min(2．16kg．190。C)以上，同时，粘均分子量由140000下降到46000，通过研究得出了MFR和粘均分子量经验关系式Mn=160448MFR-0．2173，可用作分子量粗略计算；降解后PP熔点略有下降，由163．7℃下降到157．1℃，PP的晶型并没有发生改变。随温度的升高，在同一剪切速率下，PP熔体表观黏度下降；在实验温度及一定剪切速率范围内，每上升1℃，粘度平均下降约250Pa·S。210℃时，降解PP熔体的流动行为趋于牛顿流体。·利用固相接枝法进行了线性低密度聚乙烯(LLDPE)接枝马来酸酐(MA)的研究，考

3、察了反应时间、温度、单体用量以及助剂亚磷酸三苯酯对接枝率的影响规律，并研究了接枝产物的结构和性能的变化。随着反应时间的延长，接枝率迅速增加，4h后达到2．3％左右，之后增加趋于缓慢，而凝胶率初始变化不大，200min后急剧增加；105℃时，接枝率随接枝单体含量的增加，先上升后下降，13％时达到最大(DG=2．7％)。随着反应温度的上升，接枝率提高，加入亚磷酸三苯酯后，虽然交联得到抑制，但反应的接枝率亦随之显著下降。接枝后，LLDPE．g．MA的熔点、结晶温度都随着接枝率的升高而降低；结晶形态并没有改变，仍然为正交晶系，但是结晶度反而上升，接枝反应主要发生在无定形区。将固相接枝得到

4、的LLDPE．g．MA与LLDPE共混，结果发现，共混武汉工程人学硕士学位论文物的结晶度略有下降，晶体结构并没有发生改变，但是晶体的形态发生了很大变化。纯LLDPE容易形成大的球晶结构，加入LLDPE．g．MA后，未发现大的球晶，而形成细小的片晶。但熔点(Tm)变化不大，结晶温度(TC)相对略有提高，可推测接枝PE容易在结晶过程中异相成核。纯的LLDPE由于容易形成球晶结构，表现为典型的脆性断裂，而共混物形成了大量排列有序、取向度很高的微纤结构，这些微纤结构即成为基体的增强相，使其断裂方式转变为韧性断裂。添加10％的接枝率为1．26％的LLDPE．g．MA，共混物的抗冲强度由纯L

5、LDPE的13．6kJ／m2提高到22．1kJ／m2，但其拉伸强度和弯曲强度略有下降。利用接枝率为3．06％的LLDPE．g．MA增容LLDPE／Ti02体系，加入量为10％，抗冲强度由8．793kJ／m2提高到14．402kJ／m2，约提高了63．7％。关键词：聚丙烯；线性低密度聚乙烯；超高熔融指数；降解；接枝IIAbstractIsotacticpolypropylene(IPP)withsuperhighmeltflowrate(MFR>__8009／10min，2．16kg／190℃)waspreparedbychemicaldegradationinsolidstate

6、reactorunderstirringat80-I20℃，andeffectsofreactionconditiononMFRandmolecularweightofpolypropylenewereinvestgated．111estructureandperformanceofproductsobtainedwerecharacterizedbyIR、DSC、viscositymeasurementandcapillaryrheometer．Itwasshownthatthecarbonylgroupandunsaturationbondappearedinmainchai

7、nofPPdegraded，andincreasedasthedegradingtimeincreased．meanwhile，MFRwasincreasedwithtime，andcanbereachtoabove8009／10min(2．16kg／190℃)intwohours，whereasthemolecularweightdescendfrom1400009／molto460009／mol；theformulationbetweenMFRandmolecularweig