探析非平衡等离子体甲烷二氧化碳催化重整制合成气的研究

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1、天津大学硕士学位论文非平衡等离子体甲烷二氧化碳催化重整制合成气的研究姓名：刘广华申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：李振花20090501中文摘要二氧化碳和甲烷是两种主要的温室气体，且随着石油资源的日趋短缺，天然气的开发利用越来越受到人们的重视。利用甲烷二氧化碳重整制合成气对缓解能源危机、减轻温室效应等具有重要的战略意义。但是由于甲烷和二氧化碳分子的高稳定性及热力学上的限制，此反应一般需要在低压或高温下进行，能耗很大。而利用冷等离子技术，在常温常压下即可实现CH4．C02制合成气的反应。试验结果表明相对于等离子体

2、甲烷二氧化碳重整，催化剂的添加使CH4和C02的转化率大幅度提高；催化剂Ni负载量为8％时CH4和C02转化率最高：比表面积小的催化剂不仅对CO和H2的选择性高，抗积炭性能好，且使反应物的转化率与比表面积大的催化剂基本相同。采用低温等离子体和传统浸渍方法相结合，对甲烷二氧化碳重整反应所用的镍基催化剂进行了六种不同方式的处理，发现浸渍干燥之后用DBD直接处理所得的催化剂对CO的选择性相对于传统方法提高很多，积炭相对减少，而转化率变化不大。对此种催化剂进行TPR表征发现其还原温度大幅度降低；XRD表征发现催化剂并没有形成晶

3、型；XPS表征结果显示其表面的Ni含量较其它处理方法高出很多。经过焙烧、还原的催化剂虽然可获得较高的转化率，但产物的选择性很低；而采用等离子体代替焙烧或还原步骤得到的其它催化剂均可大幅度提高CO的选择性，并保持转化率基本不变。考察了DBD处理时间对A1203催化性能的影响，结果显示功率为110W，处理时间为5min时反应物的转化率最高，处理时间对A1203的比表面积基本没有影响，而且用DBD处理后的催化剂其抗积炭性能显著提高。实验证明，对还原后的催化剂用DBD处理效果不大。关键词：等离子体催化剂甲烷二氧化碳合成气ABS

4、TRACTCarbondioxideandmethanearetwomaingreenhousegases；meanwhile，moreattentionhasbeenpaidontheutilizationofnaturalgastobalancethecontinuousdecreaseofpetroleumresources．CH4andC02reformingtoproducesyngasisofgreatstrategicsignificanceinrelievingenergycrisisandgreenh

5、ouseeffect．However，duetothehighstabilityofcn4andC02，thereactionofCH4andC02occurathightemperatureorlowpressure，whichconsumesmuchmoreenergy．Incontrast，CH4andC02reformingcantakeplaceunderroomtemperatureandpressureincoldplasma．ItwasfoundthattheconversionofCH4andC02i

6、ncreasedsignificantlywithcatalystinDBDreactorthanwithoutcatalyst．8wt％NFAl203catalystcanachievethehighestmethaneconversion．ThecatalystwithlowerspecificsurfaceareahasahigherselectivitytoCOandHEwithlesscarbondeposition，however,themethaneconversionwasalmostthesameas

7、thecatalystwithlargespecificsurfacearea．Sixdifferentmethodswereusedtotreatthecatalystbycombiningcoldplasmaandimpregnation．Itwasfoundthatafterimpregnationanddrying，thecatalysttreatedbyDBDdirectlyshowedahigherselectivityofCOthanuntreatedcatalyst，andcarbondepositio

8、noncatalystdecreasedgreatlywithlittlechangeinconversion．TPRresultshowedthatthereductiontemperaturedecreasedalotafterDBDtreatmentcomparedwithas-preparedcatalyst．XRDres