探析多组分羰基合成醋酐联产醋酸技术

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1、西北大学硕士学位论文多组分羰基合成醋酐联产醋酸技术姓名：张蕾申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：马晓迅20080611摘要甲醇在适当的催化剂下直接羰基化合成醋酸，与石油路线合成醋酸工艺相比，无论原料来源或经济效益都有明显的优越性。在众多的催化剂中，铑系催化剂以其反应条件温和、高活性和优秀的选择性而被广泛研究并已工业化。本论文选用铑系催化剂，在高压釜内进行羰基化试验，对工艺参数进行了详细的研究，探索了其他因素对均相羰基化的影响。研究成果如下：1．催化剂体系以贵金属铑为主催化剂，添加助催化剂、稳定剂和反应引发剂。催化剂由多种优级纯有机化工原料经

2、科学工艺配制而成。催化剂外观呈深褐色溶液，密度1．O～1．15kg／L，粘度O．2～O．3cp，铑含量i200--一2000ppm，烷基碘：5～15％。2．在温度190℃，压力5．0Mpa，停留时间90min，摩尔比AcOMe：AC20：MeOH：AcOH：CO--11．5：0．5：3：4．5：4，催化剂900ppm(Wt％)，碘甲烷15％(Wt％)的条件下，羰基化产物按CO计算，醋酐选择性为95．4％，CO转化率为97．41％，羰基产物醋酐收率为92．93％；按甲醇计算，醋酐选择性为92．5l％，甲醇转化率为96．4％，羰基化产物醋酐收率为89

3、．18％，催化剂的时空收率为38671．289／(m01．h)；按醋酸甲酯计算，醋酐选择性为88．06％，醋酸甲酯转化率为60．25％，羰基化产物醋酐收率84．24％。3．铁、铬、钼、锰、镍等金属离子在150ppm以下对羰基化反应有促进作用，300ppm以上时对羰基化反应有抑制作用；醋酸，醋酐磷酸等强极性溶剂有利于提高反应速率，苯，甲基乙基酮等非极性或弱极性溶剂对反应速率有抑制作用。4．通过正交实验，优化了工艺参数，并且确定了在温度、压力、催化剂加入量、碘甲烷加入量和停留时间这五个因素中，催化剂加入量对整个羰基化反应的影响是最大的，其次是碘甲烷加

4、入量，然后依次是温度，停留时间和压力。关键词：均相羰基化，醋酐，醋酸，铑系催化剂ThetechnologyofcarbonylationofMuiticomponenttoAbstract：；ynthesizeaceticanhydrideandaceticcidsyntIIesizeaceticanllYrmeanacetlcaUnderappropriatecatalyst，methanolcandirectlycarbonylatetoaceticacid，whichcomparedwithsyntheticroutesofoil，rega

5、rdlessofthesource,ofrawmaterialortheeconomicbenefit，isobviouslysuperiorthantherouteofoil．Amongthecatalysts，rhodiumcatalystduetoitsmildreactioncondition，highactivityandexcellentselectivityhavebeenstudiedextensively．Ithadbeensucceededinachievingindustrialization．Inthispaper，wes

6、electrhodiumcatalystsystem，usingautoclavetocarbonylationtestandmakeascrutingintotheprocessparametersofheterogeneouscarbonylation．Alsowehavedoneexploratorystudiesinotherfactorsofcarbonylation．majorresearchresultsareasfollows：1．Usingpreciousmetalsrhodium硒themaincatalyst，wealsoa

7、ddstabilizer，catalystpromoterandinitiator．TheCatalystaremadefromvarietiesofexcellentgradepureorganicchemicalrawmaterialsthroughthepreparationofscientificprocess．Catalystappearanceofdarkbrownsolution，thedensityof1．0-1．15kg／L，viscosityO．2-0．3cp，rhodiumcontent：200-2000ppm，methyl

8、iodide：5-15％．2．Underthereactiontemperature190℃，thepressure5．0Mpa，the