探析含苯胺废水的催化超临界水氧化研究

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1、天津大学硕士学位论文含苯胺废水的催化超临界水氧化研究姓名：张欣申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：董秀芹20070101中文摘要苯胺是严重污染环境和危害人体健康的有害物质，其废水排放含量受到严格控制。目前采用传统方法不能彻底去除废水中的苯胺，需要研发出一种行之有效的技术。超临界水氧化技术(SCWO)是一种新型、高效的废物处理技术，催化剂的加入可以降低反应温度，提高反应速率，其应用前景广阔。本文选定MnOJCe02催化剂作为SCWO处理苯胺的催化剂，并对其制备工艺进行了研究。实验分别采用共沉淀法

2、、浸渍法和机械混合法制备]'MnO，／Ce02催化剂，通过对催化剂进行TPR、XRD表征方法和反应催化活性评价，确定采用共沉淀法制备本SCWO体系所用催化剂更具优势。通过对锰铈比例及焙烧温度的研究，确定本催化剂适宜的锰铈配比为7／3，焙烧温度为550℃。本文比较了无催化剂、采用Mn02催化剂和MnOx／Ce02催化剂在相同反应条件下苯胺的去除率，使用催化剂后苯胺去除率大大提高；MnO，／Ce02催化剂催化活性优于Mn02催化剂。本文通过研究考察了反应温度、压力、停留时间、氧气过量倍数等因素对苯胺在C

3、SCWO中去除率的影响，温度升高、压力增大、停留时间增大、氧气过量倍数增大均可提高苯胺的去除率，并通过研究确定了本CSCWO体系的适宜工艺条件：温度420℃，压力28MPa，停留时间大于7s，氧气过量20倍。在此工艺条件下，液相产物中苯胺小于lmg／L，总有机碳(TOC)含量小于30mg／L，二者均达到了国家允许的排放标准。本文对该过程的宏观动力学进行了研究，得出动力学方程形式如下：，-=1．1722x103exp(一6．8108x103／RT)[AB]慨21[D2】o．8698最后，本文通过分析反

4、应的中间产物，推导出了苯胺在CSCWO中可能的反应路径；通过对催化机理的研究发现，MnOJCe02催化剂具有较高活性的原因为铈可以及时提供并补充晶格氧，该催化剂有较强的吸氧再生能力。关键词：苯胺超临界水氧化催化氧化反应动力学反应机理ABSTRACTAniline，∞aharmfulpollutantwhichseriouslyaffectedonhumanhealth，hasattracteda10tofconcerns．Thetraditionalmethodsarenotefficientint

5、hetreatmentofanilinewastewater．Therefore，anewprocessingtechnologyforthetreatmentofanilinewastewamriSdemanded．SupercriticalWaterOxidation(SCWO)isahighlyeffectivetechnologyforthedecompositionofhazardouscompounds．啊1eadditionofcatalystscouldnotonlyreduceth

6、ereactiontemperatureandpressurebutalsoincreasethereactionrate．Inthisthesis，MnOdCe02catalystswereemployedfortheanilineoxidationinSCWOandthepreparationofcatalystwasalsostudied．DifferentpreparationprocessofMnO√Ce02catalystsWasdicussedthroughthecharacteriz

7、ationofTG—MS，XRDandcatalyticactivitytests．Co-precipitationWaschosenastheoptimizedmethodforcatalystspreparation．刀(Mn)：n(Ce)proportionandcatalystscalcinationtemperaturewerediscussed，thebestratioofMn／CeWas7／3，andcatalystscalcinationtemperaturewas550"C．皿ec

8、omparisonofanilinedecompositioninSCWObetweennon-catalyst，Mn02catalystsandMnOx／Ce02catalystsindicatedthattheadditionofcatalystssignificantlyimprovedtheremovalefficiency．MnOJCe02catalystsbehavedbeRerperformancethanMn02catalysts．neeffectso