双酚a生产废水超临界催化氧化研究

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1、⑧中国近代第一所大学FOUNDEDN1895天事大謦TlANJ

2、NUNIVERSITY硕士学位论文I●学科专业：作者姓名：指导教师：天津大学研究生院2005年6月中文摘要超l瞄界水氧化法作为一种新型、高效的废物处理技术已受到越来越多的研究者的关注。它利用超临界水的独特性质使得有机物与氧气能够快速地发生反应，从而实现有机物的彻底氧化，特别适用于难降解的有机废水的处理。本文针对双酚A生产过程产生的含酚废水，对其在超临界水中的催化氧化过程进行了研究。本文通过研究确定Mn02为含酚废水在超临界水氧化反应中的催化剂，并得到催化剂的优化制备条件为：成型压力600MPa，甲基纤

3、维素含量1．5wt％，焙烧温度400。C。对比实验表明，采用Mn02为催化剂能够大大提高含酚废水的氧化降解效率，具有较高的催化活性和稳定性。实验以含酚废水中苯酚、甲苯和丙酮三种物质的配水溶液为原料，考察了反应条件对含酚废水氧化降解效率的影响。研究结果表明：随着反应温度、反应压力、接触时间和氧气过量倍数的增大，苯酚、甲苯、丙酮及总有机碳转化率随之增大，其中反应温度和停留时间对有机污染物和总有机碳的转化率影响较大，而反应压力和氧气过量倍数的影响则较小。本研究确定了适宜的工艺条件：反应温度480。C、反应压力26MPa、氧气过量倍数15、停留时间2．8s。反应后的液相产

4、物中甲苯和苯酚未被检出，TOC含量为25．4mg／kg，达到了GB8978—1996的排放要求。最后，本文对双酚A生产废水超临界水氧化过程的宏观动力学进行了研究。采用最优化方法进行动力学方程的参数估值，得出的动力学方程形式如下：r=9．32×104exp(一5．74×104／RT)[TOC]o60『0’]0．44关键词：超临界水催化氧化含酚废水宏观动力学ABSTRACTSupercriticalwateroxidationisanewly-developed，highly-effectivetechnologyforthetreatmentoforganiccom

5、ponentsofaqueouswastewater,whichhasattractedmoreandmoreattentionfromtheresearchers．Theuniquepropertiesofsupercriticalwatermakeorganiccompoundsreactrapidlyandtotallywithoxygen．Inthispaper,thecatalyticsupercriticalwateroxidationofphenolicwastewaterfrombisphenolAplantwasinvestigated．Mn02

6、Wasusedasacatalyst,andtheoptimumconditionsofcatalystpreparationwerechosenasfollows：moldingpressure600MPa,agglutinatingagentcontent1．5wt％andsinteringtemperature400℃．TheexperimentalresultsshowthatMn02greatlyenhancesboththeconversionofphenolicwastewaterandthatoftotalorganiccarbon(TOC)com

7、paredwithnon-catalyticoxidation，exhibitingahi出activityandstability．Theexperimental。resultsindicatethattheconversionoftheorganiccomponentsandTOCisimprovedwiththeincreaseofreactiontemperature，reactionpressure，residencetimeandthemultipleofoxygenexcess．Theinfluencesofbothreactiontemperatu

8、reandresidencetimeontheorganicsandTOCconversionarehigherthanthatofreactionpressureandthemultipleofoxygenexcess．Theoptimizationexperimentshowthatnophenolandtolueneisdetectedintheproductsattheconditionof480℃，26MPa，themultipleofoxygenexcess15andresidencetime2．8s，andtheTOCconcen订ationis25

9、．4mg／