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时间:2019-03-12
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1、北京化工大学硕士学位论文分子筛中扩散及界面阻力的模型化研究姓名:王朝丽申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:刘辉20090531摘要分子筛中扩散及界面阻力的模型化研究本论文旨在建立复合结构分子筛中多组分气体的扩散模型,在分子筛膜尺度上研究烃类气体的吸附、扩散性能,为FCC汽油裂解结构化催化反应器的模型设计与研究提供指导。首先,针对分子筛膜中典型的Langmuir吸附以及强、弱受限扩散两种情形,利用Maxwell.Stefan(MS)模型描述膜内扩散,建立了计及界面非平衡条件下吸、脱附阻力的单组分气体扩散膜模型,得到表征界面阻力的解析解。针对强受限和弱受限扩散分子(CF4和CH4)
2、在MFl分子筛膜中的扩散,讨论了影响界面阻力的主要因素。结果表明:界面阻力分率随膜厚的增加而减小;对于弱受限的CH4分子,进料端和通透端压力的改变不会影响界面阻力分率的改变;对于强受限的CF4分子,界面阻力分率受操作压力的影响较大。其次,利用Maxwell.Stefan(MS)模型描述膜内扩散,建立了计及界面非平衡条件下吸、脱附阻力的多组分气体扩散膜模型,对控制方程进行离散,自编Fortran程序进行数值求解。101kPa下CH4/CF4体系两组分等摩尔扩散结果表明,强受限的CF4分子的膜扩散选择性高于CH4分子,界面阻力的存在使CF4的膜扩散选择性降低,CH4的膜扩散选择性升高;甲
3、烷、乙烷、丙烷、正丁烷四组分等摩尔混合物的扩散研究中,相同操作北京化_T人学硕I:研究生学位论文条件(压力、温度等)和膜厚下,随着碳分子数的增加,界面阻力分率减小;但是,丙烷在平衡界面下的扩散通量反而比非平衡界面条件下小。最后,建立了复合结构分子筛中单组分及多组分烷烃气体在界面平衡条件下的扩散模型。甲烷在MFI、CHA、DDR中的扩散性大小符合:MFI>CHA>DDR;甲烷在两层复合结构分子筛膜和三层复合结构分子筛膜中的扩散通量与分子筛复合次序无关;乙烷、丙烷、正丁烷三组分等摩尔混合物在MFI与FAU复合结构分子筛中扩散时,扩散通量与分子筛复合次序无关。关键词:分子筛,复合膜,烷烃,
4、吸附,扩散,Maxwell.Stefan方程,界面阻力IIABSTRACTMoDELINGoFDIFFUSIoNANDINTERFACIALRESISTANCEINZEoLITETheaimofthisresearchiStoestablishthediflusionmodelofmulticomponentgasesacrosscompositezeoliteconsideringadsorption.Itishopedthatthepresentworkwouldbeusefulforthedesignofsuchmembraneprocesses.Firstly,singlec
5、omponentdiffusionoftheweaklyconfinedandstronglyconfineddiffusingmoleculesthroughzeolitemembraneswithtypicalLangmuiradsorptionisothermswasdescribedbyaMaxwell—Stefan(MS)masstransfermodelthattakesintoaccountinterfacialmasstransferresistancesatthetwosidesofnon-equilibriummembraneinterfaces,andanaly
6、ticalsolutionsofdiffusionfluxeswereobtained.Forweaklyconfineddiffusingmolecule(CH4)andstronglyconfineddiffusingmolecule(CF4),themainfactorsinfluencingtheratiosofinterfacialresistancetointra—crystallineresistancearediscussed.ItiSdemonstratedthat:theratiosofinterfacialresistancetointra—crystallin
7、eresistancedecreasewithanincreaseinmembranethickness;fortheweaklyconfinedCH4,theratiosarenearlynotinfluencedbythepressuresinboththefeedandpermeationsides;forthestronglyconfinedCF4,theratiosareverysensitivetochangesinpressureatIII北
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