探析光催化降解五氯苯酚过程及数值模拟研究

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1、天津大学博士学位论文光催化降解五氯苯酚过程及数值模拟研究姓名：罗进飞申请学位级别：博士专业：化学工程指导教师：李鑫钢20090201摘要五氯苯酚是一种典型的有机氯农药，属于持久性有机污染物，对人类和环境具有很大的危害，对五氯苯酚处理技术的研究一直是国际关注的热点。本文采用了光催化降解技术来处理废水中的五氯苯酚，从光催化降解影响因素、降解过程分析以及工艺开发和过程数值模拟等方面进行了系统的研究。通过五氯苯酚在催化剂表面吸附等温线的测定，得到五氯苯酚在催化剂表面的吸附符合Langmuir吸附方程并获得相应吸附特性参数；推导得到了低浓度时五氯苯酚光催

2、化降解的一级动力学方程；通过对五氯苯酚光催化降解过程的研究，检测到三种五氯苯酚光催化降解的中间体，分别为2,3，4，5．四氯酚、2，3，4，6．四氯酚和2，5．二氯酚。考察了溶液的pH值、催化剂投加量、紫外灯光强、曝气流速和过硫酸钾投加量对光催化降解五氯苯酚的影响进行研究，发现在光催化降解水中五氯苯酚过程中，溶液pH值越大越利于降解反应进行，紫外灯光强越大降解越快，而曝气流速、催化剂投加量和过硫酸钾投加量分别存在较优值。通过TOC的检测和亚甲基兰的退色反应验证了超声波对光催化降解五氯苯酚有明显的协同促进作用。将超声、光催化和微滤膜有机结合，开发

3、出新型的膜外置式超声协同光催化反应器，并利用响应面实验设计方法获得应用该反应器光催化降解五氯苯酚在Ti02投加量0．979，气体流速0．19m30h～，K2S208投加量17．00mg的操作条件下降解效率最高，降解率可达98．6％。分析光催化降解五氯苯酚反应所具有的动力学特点，结合反应速率表达式的分析，采用计算流体力学的方法对该光催化反应进行数值模拟，并利用实验数据对模拟结果的可信度进行了验证。在此基础上选用两相流模型对反应器内流场和质量场进行模拟计算，结果得到单股上方进料的方式要优于单股下方进料的方式；单股倾斜进料时，60。夹角进料的方式最佳

4、。关键词：五氯苯酚光催化降解数值模拟反应器ABSTRACTPentachlorophenol(PCP)isatypicalorganicchloricpesticide，whichisoneof也emostpersistentorganicpollutants．Itisharmfultohumanandtheenvironment．TheresearchonreducingandcontrollingpollutionscausedbyPCPhasattractedwideinterestsinthefieldofchemicalenginee

5、ringinternationally．Thisstudyfocusesonthephotocatalyticdegradationofpentachlorophenolandtheeffectsofphotocatalyticdegradation,processanalysis，techniquedevelopmentandmathematicsimulationhavebeeninvesttigated．TheadsorptioncharacteristicsofPCPOnthesurfaceofcatalystweredetermine

6、dfromtheadsorptionisothermexperiments．TheresultsareusedtofittheabsorptionparametersoftheLangmuirmodel．Thekineticeqmtionofthephotocatalyticdegradationofpentachlorophenolatlowerconcentration,whichWassaidasL-Hequtions．hasbeenpresented．FromthestudyofPCP’Sphotocatalyticdegradatio

7、nprocess，threeintermediateweredetected：2,3，4，5-tetrachlorophenol，2,3，4，6一tetrachlorophenoland2，5·dichlorophen01．TheeffectsofpHofthesolution,quantityofcatalyst，lightintensity,spargingrateanddosageofpotassiumpersulfateonthephotocatalyticdegradationprocessofPCPhavebeeninvestiga

8、ted．TheresultsshowedthatdegradationratecouldbeacceleratedbyahigherpHoramore