基于柴油脱氮吸附剂的研制

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1、中国石油大学（华东）硕士学位论文柴油脱氮吸附剂的研制姓名：张坤申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：王云芳20080501柴油脱氮吸附剂的研制张坤(化学工程)指导教师：王云芳教授摘要加氢脱硫是脱除柴油中硫化物的常用方法。研究发现，柴油中的氮化物会严重的抑制柴油加氢脱硫深度。国内外目前的研究结果初步表明，只要将柴油中的氮化物脱除90％以上，在原来常规加氢条件不变的情况下，可大幅度提高催化剂的加氢脱硫效果，可使柴油的硫含量低于301．tg／g，甚至低于15rtg／g。实验制备出对柴油中氮化物具有特殊吸附选择性能的脱氮吸附剂，主要有以下四种：制备不同Si／AI的新型介孔分子

2、筛MCM．41；以NaY分子筛为基础组分，负载对柴油中的氮化物具有络合吸附作用的金属组分；以硅胶和氧化铝为载体，负载对氮化物有选择性吸附的金属组分；改性和优化不同材质的活性炭吸附材料。通过模型氮化物(喹啉、吲哚、咔唑)吸附脱氮实验，考察了脱氮吸附剂的吸附选择性。实验结果表明，硅胶和改性活性炭对模拟柴油中的碱性氮化物(喹啉)和非碱性氮化物(吲哚、咔唑)都有着较好的吸附脱除效果。通过对天津大港炼油厂的焦化柴油进行吸附脱氮实验，优选出吸附效果较好的吸附剂，进一步优化了吸附反应条件。实验结果表明，吸附温度为120℃时，通过连续固定床反应装置，S认l=20和Si／AI=60的MCM

3、．41分子筛对柴油中的氮化物具有较好的吸附脱除作用，其平衡吸附量分别达到3．099氮／1009吸附剂和3．219氮／1009吸附剂；另外负载金属Ni的改性硅胶也有良好的吸附脱氮效果，其平衡吸附量为2．33g氮／1009吸附剂。以醇类(乙醇、异丙醇等)和酮类(丙酮等)为再生剂进行再生实验，考察了优选吸附剂的再生效果，优选出再生效果良好的再生剂。实验结果表明，异丙醇和丙酮作为再生剂的再生效果较好，满足项目需求，这为今后脱氮吸附剂的工业应用提供了有力的依据。关键词：柴油，吸附剂，脱氮，再生PreparationofAdsorbentinDenitrogenationofDies

4、elOilZhangKun(ChemicalEngineering)DirectedbyProf．WangYunfangAbstractHydrodesulfurization(HDS)isacommonmethodofremovingthesulfurspeciesindiesel．ResearcheshaveshowedthatthenitrogencompoundsindieselcouldinhibitthedepthofHDS．Accordingtothepreliminaryfindingsofcurrentresearchesabroad，ifthenitr

5、ogencompoundsindieselwereremovedbymorethan90％，theeffectsofHDSwouldbegreatlyimprovedundertheconventionalhydrogenationcondition，andsulfurcontentindieselcouldbeloweredtolessthan3099／g，evento15p．g／g．Thispaperwasconductedtopr印areaselectiveadsorbentforremovingthenitrogencompoundsinthediesel。The

6、commonmethodsforpreparationincludes：prepareanewMesoporouszeoliteMCM-41withdifferentSi／AIratio；LoadthemetalcomponentswhichhavecomplexadsorptiontOnitrogenontheNaYzeolite；LoadthemetalcomponentswhichhaveselectiveadsorptiontonitrogenonthesilicagelandAlumina；ModifyandOptimizeactivatedcarbonwith

7、differentmaterials．Theselectivityofthisadsorbentwasstudiedbytheadsorptiveexperimentwithmodelnitrogencompoundsuchasquinoline，indole，carbazole．Theresultsshowedthatsilicagelandmodifiedactivatedcarbonhadbetteradsorptiveeffectsforthebasicnitrogencompoundsuchasquinolinean