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时间:2019-03-12
《基于ni金属基整体型催化剂催化乙醇氧化重整制氢的研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、天津大学硕士学位论文Ni金属基整体型催化剂催化乙醇氧化重整制氢的研究姓名:沙盈盈申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:王亚权20070601摘要乙醇氧化重整将乙醇蒸汽重整和部分氧化相耦合,具有启动快、产氢效率高、可实现自供热等显著优点,是一种应用前景广阔的制氢技术。镍整体型催化剂催化的反应可在大空速下自热进行,而且催化剂空隙率大,具有压力降小,生产能力高等优点。在本课题实验工作中,镍金属基整体型催化剂用于乙醇氧化重整制氢反应。为了提高该催化剂的H2选择性和抗积碳能力,对催化剂进行助剂氧化物负载,取得了比较理想的结果。在本论
2、文工作中,以Ce(N03)3和/或Zr(N03)4溶液浸渍泡沫镍,再进行干燥和焙烧,制备了一系列负载Ce02和Ce02.Z内2的镍金属整体型催化剂。并采用XRD,SEM,BET和ICP等分析测试手段对催化剂进行了表征。同时考察了反应温度,空速,碳氧比和醇水比对催化剂反应活性和选择性的影响。结果表明:(1)在所有反应条件下,乙醇转化率接近100%,并且不受反应条件变化的影响;(2)负载Ce02能够促进WGS反应的发生,提高H2选择性,降低副产物的选择性;Ce02的最佳负载量是7.33叭.%,以此负载量负载的催化剂Ceo.8Ni在
3、温度为7500C,空速O.7×105h1,nC/nO为O.7,nc2a50H/nI-120为O.25的条件下反应170min,H2,CH4和CO的平均选择性为98.3%,2.2%和31.2%,只检测到微量的C2H6,没有C地生成;(3)Ce/Zr最佳负载摩尔比为3.26,以此比例负载的催化剂Ceo.15Zro.osNi具有最高的H2选择性和最好的稳定性。XRD检测结果表明Ce02和Zr02之间有较强的相互作用,说明形成了Ce02.ZF02固溶体。正是由于固溶体的形成增强了固溶体中Ce02的氧化还原性和热稳定性,从而改善了催化剂
4、的催化性能和稳定性;(4)Ceo.8Ni和Ceo.15Zro.05Ni氧化重整产物的选择性随着反应条件变化的趋势是相同的:H2选择性随着温度的升高或C2H50H/H20的减小而增大,CH4,C2H4和C2H6的选择性随着温度的升高或C2H50H/H20的减小而减小;H2选择性随着GHSV或C/OLL的增大而减小,CI-h,C2H4和C2H6的选择性随着GHSV或C/O比的增大而增大。关键词:镍整体型催化剂,氧化物助剂,Ce02,Ce02一Zr02,乙醇,氧化重整ABSTRACTOxidativesteamreforming(O
5、SR)ofethanol,whichisacombinationofsteamreformingandpartialoxidationreactions,isproposedasthemosteffectiveprocessfortheconversionofethanoltOhydrogen.OSRalsopossessestheadvantagesofrapidstart-upandpossibilityofthermallyneutraloperation.Inthiswork,Nimonolithbasedcataly
6、stswereusedfortheoxidativesteamreformingofethan01.Theoxidepromoters,Ce02andCe02一Z内2.wereaddedtOtheNimonolithtopromoteitscatalyticcapabilityandstability.AseriesofCe02,Zr02orCe02一Zr02promotedmonolithicNicatalystswerepreparedbyimpregnatingnickelspongewithCefN03hand/orZ
7、r('N03)4solutions.ThecatalystswerecharacterizedwithXRD,SEM,BETandICETheinfluencesofseveralparametersonthecatalyticactivityandselectivitywereexaminedincludingreactiontemperature.GHSV,C/OandC2H50H/H20ratios.Theresultsrovealedthat(1)inalltheexperimentsofthiswork,thecon
8、versionofethanolWascompleteandWasnotaffectedbythechangesoftheparametersinvestigated;(2)additionofCe02promotedtheWGSreaction,increasedthese
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