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时间:2019-03-12
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1、北京化工大学硕士学位论文MCM-22沸石气相转移法合成工艺及在整体式催化剂制备中应用的初步探讨姓名:穆致君申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:陈标华20040518北京化工大学硕十研究生学位论文MCM-22沸石气相转移法合成工艺及在整体式催化剂制备中应用的初步探讨摘要本文采用气相转移法(VPT)对MCM一22沸石的合成工艺做了较系统的研究。运用XRD、SEM等分析手段对产物及硅铝凝胶前体进行表征,并对VPT法合成MCM一22的晶化机理作了探讨。基于此,首次将催化剂的合成和催化剂成型设计联合考虑,为制备整体式的沸石催化剂做了前期的准备工作
2、。结果表明,不同硅源(硅酸、硅溶胶和硅酸钠)在150℃条件下晶化5—7天均可以得到结晶良好的纯MCM一22沸石,拓宽了原料来源。以硅酸为硅源时,干凝胶制备温度对凝胶结构及后期沸石的合成影响很大,80。C制备的干凝胶最有利于形成后期沸石合成时所需的某结构单元,温度过高或过低均会导致其它相的生成;随干凝胶中铝含量的降低,产物的相对结晶度略有提高,硅铝比在30~50范围内结晶良好。在低钠甚至无钠条件下,不同硅源均可成功合成出纯MCM一22,如此将大大简化后期催化剂的洗涤过程,降低成本。反应过程中,模板剂和H:O用量均少于或有一者少于正常用量的一半时
3、,都会导致杂晶相的生成。压片成型后的干凝胶,晶化过程是在表面和内部同时进行的,压片过程中形成的二次孑L有利于晶粒的生长,在晶体形成初期,晶片开始沿着垂直于表面的方向,由聚集在C轴方向的MCM一22晶片交互生熬鑫制渊盛筋缈布北京化工人学硕士研究生学位论文长成直径约为4um的圆型薄片并相互贯穿组成类似球状的聚集体。其晶化过程遵循蒸汽一液膜一固相晶化的液相机理,硅源的溶解是晶化的控制步骤。关键词:MCM一22,沸石,气相转移,硅源,硅铝凝胶,成型II北京化工大学硕士研究生学位论文STUDYONCRYSTALLIZATIoNANDAPPLICATIo
4、NOFZEoLITEMCM.22BYAVAPoR—P珏ASETRANSPoRTMETHoDABSTRACTCrystallizationbehaviorofzeoliteMCM一22synthesizedbyavapor—phasetransportmethod(VPT)hasbeenstudied.ThealuminosilicategelprecursorsandtheproductswerecharacterizedbypowderXRDandSEM,etc.Basedontheexperimentalresults,thecrysta
5、llizationmechanismofVPTmethodhasbeendiscussedandanintegrationofthesynthesisandmoldingofcatalystwasproposed,whichwouldleadtothepreparationofanintegratedmonolisticzeolitecatalyst.ThisstudyindicatedthatapurezeoliteMCM一22couldbeobtainedfromdifferentsilicasources,includingasilic
6、icacid,acolloidalsilicaaswellasasodiumsilicate.Usingsilicicacidasthesilicasource,itwasfoundthatthepreparationtemperatureofthegelprecursorsplayedakeyroleonitsstructureandthesubsequentcrystallizationprocess.Forsodiumsilicate,thevalueofpHhadasignificanteffectonthestructureofth
7、esol·gelsandgelatification,andtherewasnogelprecursorsobtainedinstrongacidoralkalinemedium.TheoptimumcontentofNa+forthesynthesisismuchlowerthanthatinthetraditionalhydrothermalsyntheticmethods,whichsimplifiesthewashingprocess.AnddecreasingtheamountⅡI北京化工大学硕士研究生学位论文ofwaterandH
8、MIsimultaneouslytendstoyieldotherphaseproducts,buttheirpresenceisnecessaryforthecr
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