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时间:2019-02-01
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1、北京化工大学硕士学位论文堇青石基MCM-22沸石膜的制备姓名:金映申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:陈标华20080603摘要堇青石基MCM.22沸石膜的制备沸石膜具有分子筛分功能,能耐高温、耐化学及生物侵蚀,实现催化分离一体化,在光电子和化学传感器等领域具有潜在的应用前景。MCM一22沸石具有独特的孔道结构,是一种性能优良、应用广泛的催化剂,开展MCM.22沸石膜的制备研究,合成出性能优良的MCM.22沸石膜具有重要的意义。以硅酸为硅源、铝酸钠为铝源、HMI为模板剂,以蜂窝状堇青石为沸
2、石膜生长的载体,在不同的载体预处理条件和水热合成条件下对MCM.22沸石膜的合成进行了系统的研究,合成出了表面晶体生长连续、致密的纯的MCM.22沸石膜。采用草酸和氢氧化钠溶液对堇青石依次进行了酸处理和碱处理,用水热法在其上原位负载合成了MCM.22沸石膜,并用X射线衍射、扫描电镜、N2吸附、IR红外光谱和X荧光光谱等手段对堇青石和沸石膜样品进行了表征,考察了预处理对堇青石及原位合成MCM.22沸石膜的影响。结果表明,酸处理过程会破坏堇青石的晶体结构,溶出Mg、Al,产生无定形Si02并使其比表
3、面积和孔体积增大、微孔增多、平均孔径减小;而后的碱处理溶解了酸处理产生的无定形Si02及少量A1203和M90,孔体积进一步增大,但不影响未被酸侵蚀的堇青石。经预处理过的堇青石上可生长连续、致密的沸石膜,预处理时间较长的得到了较大I北京化工大学硕士学位论文的牢固负载量,沸石膜上的晶体聚集得更紧密。以预处理过的堇青石为载体,在不同的静态水热条件下在蜂窝状堇青石上原位合成了MCM.22沸石膜,并用X射线衍射和扫描电子显微镜对沸石膜进行了表征,考察了水硅比、温度、时间、硅铝比和硅载比等对载体增重率和沸
4、石膜物化性能的影响,探讨了母液生成混晶时沸石膜的晶相组成。结果表明,较低的水硅比、较高的温度、较长的时间和较大的硅载比可以得到较大的载体增重率,过长的晶化时间和过大的硅载比不能显著提高增重率,改变硅铝比不能显著地影响增重率。关键词:堇青石,MCM一22沸石,原位合成,酸碱预处理,沸石膜IlPREPARATIoNoFMCM。22ZEoLITECoATINGSONCoRDIElUTEABSTRACTZeolitecoatingshaVepotential印plicationsinseparation
5、ofdifiF.erentsubstancesatmolecularlevelsunderthecirCumstancesofhigh—temperatllre,chemicalandbiologicalcoITosionsandinintegrationofcatalysisandseparationprocesses.ZeoliteMCM一22possessinguniquechannelsystemshasbeenusedwidelyascatalystswithgoodconVersio
6、nandselectiVity.Soitisofsigni6cancetoconductpI.eparationandapplicationstudiesofMCM-22zeolitecoatingstoobtainexcellent—qualityMCM一22zeolitecoatings.Inthisdissenation,usingsilicaacidassilicasource,sodiumaluminateasaluminasource,HMIastemplate,cordierite
7、honeycombassupport,asyllthesisofMCM一22zeolitecoatingswasstudiedindeta订respectiVelyadoptingdif.ferentsupportpretreatmenttimeandhydroth锄alsynthesisparameters,thezeolitecoatingswithcontinuous,compactandpureMCM-22c叫stalsweresynthesized.Thecordieritec拶sta
8、lsweretreatedwithoxalicacidandsodiumhydroxidesolutionsuccessiVely;andMCM一22ze01itewassynthesizedinsituoncordieritehoneycombbyahydrothemalsynthesismethod.Theperf.onnanceofzeoliteandcordie打teweI.estudiedbyX—raydi胁ction北京化工大学硕士学位论文(X】支D),scanningelectro
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