非光气法合成碳酸酯绿色工艺的基础研究——物性测定

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1、⑧中国近代第一所大学FOUNDEDN1895天毕大薯TIANJlNUNIVERSITY硕士学位论文-●学科专业：作者姓名：指导教师：化学工艺李楠楠马沛生教授天津大学研究生院2004年12月摘要本论文是湖北省新型反应器与绿色化学工艺重点实验室基金项目的一部分，涉及的内容主要是非光气法合成碳酸酯过程中相关物系的物性测定。在常压下利用日本产DA一505u型振动管密度仪、乌氏毛细管粘度计测定了碳酸二甲酯一甲醇、碳酸二甲酯一氯苯、甲醇一氯苯、碳酸二甲酯一正己烷、碳酸二甲酯一正庚烷、碳酸二甲酯一异辛烷、碳酸二乙酯一乙醇共7个体系的密度和粘度。计算出了各个体系的超额摩尔体积矿和混合粘

2、度△叩并用Redieh。Kister方程进行了回归。在高压下利用高温高压振动丝密度粘度仪测定了碳酸二甲酯、甲醇、以及不同浓度碳酸二甲酯一甲醇混合液在不同温度范围内的密度和粘度。将密度和粘度对温度进行关联。结合碳酸二甲酯和碳酸二乙酯的生产工艺过程，选择甲醇、碳酸二甲酯，乙醇、碳酸二乙酯、以及甲醇一碳酸二甲酯、乙醇一碳酸二乙酯等混合液作为溶剂，利用一套测定高压下气体在液体中溶解度的实验装置，准确测定了高压下一氧化碳和氧气在各种溶剂中的溶解度数据。选择PRSV状态方程的两种不同混合规则对CO．甲醇．DMC以及CO一乙醇．DEC极性体系的三元GLE数据进行了拟合计算。结果表明：

3、这两种混合规则计算精度基本相当。对于极性较强的体系，将缔合理论引入状态方程法时，计算精度得到了明显提高。关键词：碳酸二甲酯，碳酸二乙酯，一氧化碳，氧气，密度，粘度气液平衡ABSTRACTThispaperisaboutpartialworksupposedbythekeylaboratoryforgreenchemicaltechnologyandnewreactorinHubeiprovince．Itincludesmeasurementofphysicalpropertiesrelatedtotheprocessofsynthesizingcarbonicester

4、s．Thedensityandviscosityweremeasuredbyavibratingdensimeter(modelDA--505u)andaUbbelohdesuspended-·levelviscometeratatmosphericpressureforDMC+methanol，DMC+chlorobenzene，methanol+chlorobenzene，DMC+n-hexane，DMC+n—heptane，DMC+isooctane，diethylcarbonate(DEC)+ethan01．Theexcessmolarvolumes(泸)and

5、deviationsofviscosity(A，／)werecalculated．The泸and△"werefittedbyRedlich-Kisterequationrespectively．Athighpressure．thedensityandviscosityforpuresubstancesofDMCandmethanolweremeasuredbyvibrating-wireviscometerindifferenttemperaturerange．ThedataofbinarymixtureofDMCandmethanolatdifferentcompos

6、itionswerealsomeasured．Densityandviscositywerecorrelatedtotemperature．ConcerningtheprocessofproductivetechnologyofDMCandDEC，methanol，DMC，ethanol，DEC，methanol+DMCandethanol+DECwereselectedasso-Iventsrespectively,thesolubilitiesofcarbonmonoxideandoxygenin、thesedifferentkindl，ofmixedsolvent

7、sathighpressuresweremeasuredbyasetofexperimentapparatusformeasuringgassolubilityunderhighpressuressystematically．ThePRSVEOScoupledwithtwodifferentmixingruleswereado。ptedtocalculatetheternaryGLEdatacarbonmonoxide—-methanol-·DMCpolarsystemsunderhighpressuresbycorrelation．An