蒙脱石负载ce(so,4),2固体酸催化剂的制备与表征及催化活性的研究

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时间:2019-03-12

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1、武汉科技大学硕士学位论文蒙脱石负载Ce(SO<,4>)<,2>固体酸催化剂的制备与表征及催化活性的研究姓名:陈莹莹申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:强敏20061112武汉科技大学硕士学位论文第1页摘要负载型蒙脱石催化剂具有层间距可调控、比表面积大、制备工艺简单、原料来源广泛、价格低廉、绿色环保、且催化活性、重复利用率高等特点,近年来引起了越来越多研究者的关注。本文对固体酸催化剂、蒙脱石固体酸催化剂的研究进展和蒙脱石的基本结构、性能及其应用作了系统的文献综述。利用蒙脱石层问阳离子的可交换性,在酸性介质中将铈

2、盐负载在蒙脱石上,制得蒙脱石负载硫酸铈固体酸催化剂;以催化合成二芳基乙烷的烷基化反应作为催化性能的评价体系,对催化剂的催化活性进行了较为细致的研究。以河南信阳钙基膨润土为原料,经过酸化处理,制备成载体,直接以Ce(SO,)2为稀土源,采取浸泡法制各蒙脱石负载硫酸铈固体酸催化剂。将催化剂应用到合成二芳基乙烷的反应中,并对合成工艺进行优化。通过X射线衍射(XRD)分析,红外分析(FT-IR)和差示扫描热分析(TG.DSC)等手段对蒙脱石负载硫酸铈固体酸催化剂进行了表征。利用合成二芳基乙烷的反应为催化性能的评价体系,结果

3、表明,硫酸的浓度、负载试剂浓度、酸化时间等制备条件对负载型蒙脱石催化剂物化性能有较大的影响。当蒙脱石蒙脱石经w%;20%硫酸酸化处理8h,O.025mol/1的Ce(S04)2浸泡后,可得到层间距do+l=3.56nm,热稳定性>650"C的负载型蒙脱催化剂。当催化剂占苯乙烯总重WB%=12.5%,二甲苯和苯乙烯的摩尔比为7:l,反应温度120"O,合成时间3.5h时,二芳基乙烷的收率最高可达83.33%,且催化剂可以重复利用。所得实验结果与国内同领域内的成果相比,均有不同程度的提高。关键词:蒙脱石,酸化,硫酸铈,

4、二芳基乙烷第1I页武汉科技大学硕士学位论文AbstractMontmorillonitecatalystisanewcatalyticmaterialwithlargesurfacearea,uniqueporestructure,green,morehilgheractivityandverylowcost.itisusedinanumberofimportantindustries,especiallyinpetroleumprocessing,chemicalindustryandenvironmentals

5、cience.Thebasicstructuresandpropertiesofmontmorillonitewereintroducedinthispaper.First,themontmorillonitewasmodifiedwithH2S04toincreasingthecationexchangeabilityofmontrnorillonite;Second.selectthebestsupporttoloadCe(S04htoachievethecatalystwhichhavethebestcata

6、lyticactivityThecharacterizationsofcatalystweredeterminedbyXRD,FT-IRandTG·DSC.TheexperimentalresultsindicatethattheH2S04concentration,Ce(S04)2concentrationandreactiontimegreatlyaffecttheformationofcatalyst.MontmorillonitecatalystwerepreparedbyH2S04andCe(S04)2,

7、usingrawCa-montmorilloniteinHeNanprovinceasthestartingclay.TberesultofXRDshowsthatWhentheconcentrationofH2S04was30%,theconcentrationofCe(S04)2was0.025mol/1。thereactiontemperatureWas90~100"CandthetimeofacidificationWas8hour,Catalystwithlargeporestructure(d001=3

8、.56nm)Wasobtained,anditsthermalstabilitywasupto600℃.TheDiphenylethaneWassynthesizedbyusingMontmorillonitecatalyst,thedisadvantagesofthetraditionaltechnologywhenusingoilofvitriolwag

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