纯硅沸石膜的合成及在乙苯脱氢制苯乙烯中的应用

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1、大连理工大学硕士学位论文纯硅沸石膜的合成及在乙苯脱氢制苯乙烯中的应用姓名：刘建亮申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王金渠20050617大连理工大学硕士学位论文摘要Silicalite-1沸石属于MFI型沸石中的一种，其骨架结构不含舢，具有比ZSM．5沸石膜更高的热稳定性、疏水和亲油特性，不仅用于气体分离，更可用于苛刻条件下的反应体系。研究高质量的Silicalite．1沸石膜的合成及应用于乙苯脱氢制苯乙烯反应，仍是一项艰巨的任务，有许多工作要做。本论文主要进行以下研究工作：系统研究了Silicalite-1沸石膜合成过程中一些重要因素的影响，通过

2、优化条件直接在孔径3～51ma的陶瓷载体上合成高渗透率Silcialite—l沸石膜；探讨了在不同载体表面进行Silicalite。1沸石膜的合成；将合成的膜组装成膜反应器应用于乙苯脱氢反应中，并取得了较好的分离效果。一研究了晶化方式、合成次数、不同晶种引入方式、晶化温度和载体预处理方式等因素对成膜及膜性能的影响。结果显示用自制Silcialite．1沸石分子筛为晶种，用提拉的方式引入到载体上，并在旋转的方式下，重复合成3次，可以得到完整连续的Silicalite．1沸石膜，室温下，H2的渗透率达到12．26×10～mol／(m2．sPa)，H2／C3H8

3、的分离因数达到13．55。优化条件后直接在a-A1203陶瓷管上合成了高渗透率、高选择性的Silicalite-1沸石膜，H2的渗透率高达2．73x10。6m01](m2～spa)，比文献报道高出近一个数量级，H2／N2、H2／C3H8的理想选择因数分别为3．72和24．59。二研究了变温晶化对合成Silicalite．1沸石膜的影响，并首次在大面积不锈钢管上合成高质量的Silicalite．1沸石膜，H2的渗透率为4．77×10"7m01](m2一SPa)，H2／C3H8的理想选择因数为14．77。三将合成的沸石膜组装成膜反应器应用于乙苯脱氢反应体系，并

4、考察了抽真空、液体空速、反应温度和吹扫气速对反应体系的影响。随着膜管两侧压差的增加，副产物苯几乎不变，甲苯略有上升，二段乙苯的转化率有明显提高，苯乙烯选择性略有下降。发现液体空速大时，副产物苯和甲苯略有降低，苯乙烯选择性提高，但乙苯的转化率有所下降。通过使用N2气吹扫时，二段反应器乙苯的转化率和苯乙烯的选择性提高更明显，二段反应器乙苯的转化率比常压下提高了7．52％。关键词：Silicalite．1沸石膜；水热合成；气体渗透；膜反应器；乙苯脱氢纯硅沸石膜的合成及在乙苯脱氢制苯乙烯中的应用SynthesisofSilicalite一1ZeoliteMembr

5、anesandApplicationinDehydrogenationofEthylbenzenetoStyreneAbstractSilicalite-1zeoliteisoneoftheMFIzeolites．hasmadeitbeofwithstandinghighertemperature，higherhydrophobicitycomparedtoZSM一5zeolitemembrane，becauseofnoA1initsstructure，whichhasbeenappliednot0myingasseparation,butalsointh

6、ereactionsystemofharshcondition．So，thereisstillmuchworktodoinstudyingthepreparationofSilicalite一1zeolitemembranewithhi出qualityanditsapplicationindehydrogenationofethylbenzenetostyrene．Themainworkofthispaperis：(1)EffectsofsomeimportantfactorsonthepreparationofSilicalite-lzeolitemem

7、branesarethoroughlystudied．High-penetrationSilicalite一1zeolitemembraneweresynthesizedorlthea-A1203supportwithporesof3-5¨rn；(2)Highq_11alitySilicalite—lzeolitemembraneswaspreparedbyinsituh灿幽啪lalsynthesisOndifferentsubslrates；(3)membranereactorwasusedindehydrogenationofethylbenzenet

8、ostyreneunderthecircumstancesofin