氩气辉光放电等离子体室温下还原贵重金属催化剂研究

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1、天津大学博士学位论文氩气辉光放电等离子体室温下还原贵重金属催化剂研究姓名：赵瑜申请学位级别：博士专业：化学工艺指导教师：刘昌俊20070101天津大学博士学位论文中文摘要使用催化剂已经被公认为绿色化学基本原则之一。确切地说，催化在当前化学工业中起了非常重要的作用，将来也会变得越来越重要。催化过程的基本操作之一就是把催化剂进行还原，因为许多反应需要金属纳米颗粒作为活性物种。金属活性物种的催化性能与催化剂还原条件下决定的金属颗粒形貌及颗粒大小密切相关。进行催化剂还原应具备以下特点：操作简单，成本低，环保、不对环境造成危害

2、，获得的金属颗粒分布均一、分散性好，不对载体产生负面影响。本文探索了氩气辉光放电等离子体对负载贵重金属催化剂的还原性能，同时，鉴于能源和环境问题日益严峻，选取了催化甲烷转化为研究对象，并分析了等离子体法制备的贵重金属催化剂和催化活性之间的关系。等离子体法制备催化剂的过程包括：浸渍、干燥、氩辉光放电等离子体处理、活化。通过等离子体处理后催化剂粉末表面颜色的变化及XPS、XRD、TEM、EDX表征技术分析可知，负载的贵重金属离子得到了还原。并且对于不同的催化体系，和常规氢气还原相比，等离子体还原的效果各不相同。对还原的P

3、d／HZSM．5催化剂表征发现，等离子体还原的Pd纳米颗粒在载体上高度分散，比常规氢气还原的金属颗粒小，催化甲烷分解制备的碳纳米管稠密、平滑且有弹性。对还原的Pd／r．A1203催化剂表征发现，等离子体还原的Pd纳米颗粒，经过在惰性气体中活化后，金属颗粒长大，比常规氢气还原的颗粒尺寸大很多。在催化甲烷二氧化碳重整反应中，催化活性比氢气还原的低很多，并且催化反应机理和常规催化剂不同。对还原的Rh／T-A1203催化剂表征发现，在高载量5wt％时，等离子体还原的纳米颗粒比常规氢气还原的大很多；在低载量1wt％时，和常规氢

4、气还原的颗粒大小基本一样。1wt％Rh用于甲烷二氧化碳重整反应中，等离子体还原的催化剂具有常规氢气还原的催化剂相同的催化活性和稳定性。对还原的Ir／r-A1203催化剂表征发现，不管是高载量5wt％还是低载量1wt％，等离子体还原的金属纳米颗粒尺寸比常规氢气还原的小很多。1wt％Ir用于甲烷二氧化碳重整反应中，等离子体还原的催化剂比常规氢气还原的活性高很多，且很稳定。催化作用机理与常规催化剂不同。关键词：辉光放电等离子体、催化剂制备、等离子体还原、甲烷分解、甲烷二氧化碳重整天津大学博士学位论文ABSTRACTThel

5、lseofcatalystisoneofprinciplesofgreenchemistry．Exactly,thecatalysisplaysallextremelyimportantroleinthepresentchemicalindustriesandwillbeevenmoreimportantinthefuture．Oneofthebasicoperationsforthecatalysisisthereductionsincemanyreactionsrequiremetallicnano—partic

6、lesastheactivespecies．Thecatalyticpropertiesofmetalspeciesalecloselyrelatedtothemorphologyandparticlesize，whicharenormallydeterminedbytheconditionsofthecatalystreduction．Reducingcatalystshouldpossessthefollowingconditions：simpleoperation，lowcost,environmentalfr

7、iendly,uniformdistributionofthemetalparticlesobtained,gooddispersion，andhavingnonegativeeffectonthecarrier．Inthiswork,weexplorethereductionpropertiesofnoblemetal—loadedcatalyststreatedbyargonglowdischargeplasma．Wi也regardtoenergyandenvironmentproblem，catalyticme

8、thaneconversionWasselectedforstudy．Atthesametime，therelationshipbetweenplasma-reducednoblemetalcatalystsand‘catalyticactivitieswereanalyzed．Thecatalystpreparationprocessthro